量子點核自旋系綜中量子相干存儲突破100毫秒：為光量子通信網(wǎng)絡(luò)奠定基礎(chǔ)

《Nature Communications》：Storing quantum coherence in a quantum dot nuclear spin ensemble for over 100 milliseconds

【字體： 大 中 小 】 時間：2025年12月05日 來源：Nature Communications 15.7

　　

在構(gòu)建全球量子通信網(wǎng)絡(luò)的道路上，量子存儲器扮演著不可或缺的角色。就像傳統(tǒng)通信需要中繼站來延長信號傳輸距離一樣，量子中繼器需要量子存儲器來存儲和同步量子信息。然而，要實現(xiàn)實用化的量子存儲器，必須滿足兩個關(guān)鍵要求：足夠長的存儲時間（通常需要毫秒量級）以及高的量子鏈路效率（存儲時間與糾纏生成時間的比值）。雖然目前糾纏生成時間是主要限制因素，但隨著技術(shù)的不斷進步，對存儲時間的要求將越來越高，超過100毫秒才能實現(xiàn)全球范圍內(nèi)的光學量子通信。

目前，有多種物理系統(tǒng)可以實現(xiàn)長的相干時間，從秒到小時不等，例如囚禁原子系綜、離子、硅中的電子自旋和磷核自旋，以及金剛石中的雜質(zhì)電子和核自旋。然而，這些系統(tǒng)往往其光學性質(zhì)不盡如人意，而光學性質(zhì)對于長距離量子網(wǎng)絡(luò)至關(guān)重要。盡管存在一些有前景的混合方法，例如將超導(dǎo)量子比特與固態(tài)量子存儲器結(jié)合，但這些方法常常受到耦合效率低和帶寬失配問題的困擾。

外延生長在III-V族半導(dǎo)體中的量子點（QDs）展現(xiàn)出卓越的性能：它們具有高的量子比特糾纏速率，并且能夠按需發(fā)射單光子和糾纏光子。同時，量子點本身也是材料量子比特的載體：電子自旋量子比特可以與光學光子量子比特相互作用，但電子自旋的相干時間被限制在約100微秒。相比之下，核自旋由于與外部環(huán)境隔離，具有更長的壽命和相干時間。最近，實驗演示了電子自旋量子比特與核自旋系綜之間可逆的量子態(tài)轉(zhuǎn)移（保真度≈0.68），這為通過電子中介將光子量子態(tài)存儲到量子點的核自旋系綜中開辟了一條道路。然而，由于III-V族材料中的所有原子都具有非零核自旋，其固有的核自旋相干時間被限制在約1毫秒的范圍內(nèi)。因此，延長核自旋相干時間是實現(xiàn)適用于量子中繼器的量子存儲器的關(guān)鍵任務(wù)。

本研究在GaAs/AlGaAs量子點的核自旋系綜中實現(xiàn)了超過100毫秒的相干時間，這一突破是通過結(jié)合兩種關(guān)鍵技術(shù)實現(xiàn)的：首先，利用彈性應(yīng)變工程對自旋為3/2的核自旋進行調(diào)控，光譜隔離出I_z= ±1/2的自旋投影子空間。該子空間較小的非均勻性使得可以施加數(shù)千次相干控制操作，從而實現(xiàn)高效的動態(tài)解耦。其次，設(shè)計了一種專用的40脈沖解耦序列循環(huán)（CHASE-40），以延長核自旋系綜的相干時間，同時克服了先前解耦實驗中遇到的寄生自旋鎖定效應(yīng)。分析結(jié)果表明，殘余退相干主要由有限脈沖效應(yīng)和有效的三體核自旋相互作用所主導(dǎo)。

為了開展研究，作者主要采用了以下關(guān)鍵技術(shù)方法：利用分子束外延（MBE）生長高質(zhì)量的GaAs/AlGaAs量子點樣本；在低溫（約4.2 K）和高靜磁場（B_z≈ 5.16 T）條件下，通過光學泵浦和光致發(fā)光（PL）光譜進行光學探測核磁共振（ODNMR）測量；通過施加單軸應(yīng)力（沿[110]晶向）實現(xiàn)應(yīng)變工程，調(diào)控核四極矩相互作用；設(shè)計并應(yīng)用了復(fù)雜的動態(tài)解耦脈沖序列（如CHASE-10, CHASE-40）來延長核自旋相干時間；結(jié)合解析計算（馬格努斯展開）和數(shù)值模擬（求解N=12自旋體系的薛定諤方程）來分析和預(yù)測解耦性能。

II. 結(jié)果

A. 應(yīng)變工程的核自旋系綜

研究人員研究了通過分子束外延生長的GaAs/AlGaAs量子點。量子點中的核自旋系統(tǒng)包含約5×10⁴個核自旋，其中⁷⁵As、⁶⁹Ga和⁷¹Ga同位素均具有I=3/2的核自旋。樣品被冷卻到約4.2 K，并施加沿樣品生長方向[001]的靜磁場B_z≈5.16 T。通過光學泵浦使核自旋沿靜磁場方向極化。核自旋極化通過光致發(fā)光（PL）光譜測量。通過單軸應(yīng)力（沿[110]晶向，垂直于靜磁場）引入應(yīng)變，其特征是核四極矩一階分裂ν_Q⁽¹⁾。對中性（0e）量子點中⁷⁵As核的NMR譜測量顯示ν_Q⁽¹⁾≈255.1 kHz。這一分裂遠大于NMR躍遷的線寬：衛(wèi)星躍遷（STs）的線寬（Δν_+1/2?+3/2≈Δν_-3/2?-1/2≈13.8 kHz）主要由不均勻四極矩展寬主導(dǎo)，而中心躍遷（CT）-1/2?+1/2的線寬（Δν_-1/2?+1/2≈0.8 kHz）則由二階四極矩不均勻性和偶極-偶極相互作用共同控制。較小的線寬，加上應(yīng)變導(dǎo)致的光譜隔離，使得中心躍遷成為相干存儲的理想自旋子空間。

B. 核自旋系綜的哈密頓量工程

動態(tài)控制自旋相互作用是磁共振中的一項強大技術(shù)。該方法基于施加一系列射頻脈沖，這些脈沖執(zhí)行快速的自旋相干旋轉(zhuǎn)，并由自由演化間隔分開。在相互作用圖像（“翻轉(zhuǎn)”參考系）中，射頻脈沖可以被視為自旋相互作用哈密頓量的變換。π脈沖旋轉(zhuǎn)可以反轉(zhuǎn)頻率位移的符號，從而重新聚焦退相，這在量子點中主要由不均勻四極矩展寬引起。然而，π脈沖序列（如Carr-Purcell或XY8）不會重新耦合核自旋-自旋偶極相互作用。相反，這些偶極相互作用可以通過一系列四個相位移動的π/2脈沖平均為零。通過引入更復(fù)雜的脈沖序列，可以更高階地消除不需要的相互作用，從而使自旋哈密頓量具有所需的形式。

本研究設(shè)計了一種“時間暫停”類型的序列，即盡可能消除哈密頓量項，以最長時間保存核自旋系綜的任意相干態(tài)。作為起點，研究人員使用了CHASE-10循環(huán)序列。通過結(jié)合π/2和π脈沖，該序列消除了共振頻率位移和自旋-自旋相互作用的平均（零階）自由演化哈密頓量。通過對稱化序列，形成CHASE-20超循環(huán)，進一步消除了哈密頓量中的所有一階項。然而，π脈沖會引起自旋鎖定，這會導(dǎo)致布洛赫球赤道面上沿某個軸的相干性被選擇性加速衰減，而沿正交赤道軸方向的相干性被人為增強（“鎖定”）。這種行為在量子存儲器應(yīng)用中是不希望的，因為它可能導(dǎo)致存儲期間狀態(tài)的失真。

本研究采用了不同的方法，將四個CHASE-10循環(huán)組合成CHASE-40超循環(huán)。每個CHASE-10子循環(huán)中的射頻脈沖相位逐步移動π/2。雖然每個子循環(huán)都會引起自旋鎖定，但“鎖定”的優(yōu)先方向在旋轉(zhuǎn)系中看，會在CHASE-40超循環(huán)期間圍繞靜磁場（z）方向完成一次完整的旋轉(zhuǎn)。這種四步“旋轉(zhuǎn)自旋鎖定”消除了對任意相干態(tài)的凈自旋鎖定效應(yīng)。此外，CHASE-40的領(lǐng)頭階殘余哈密頓量比CHASE-20小兩倍，從而延長了相干時間。

C. 動態(tài)解耦下的擴展自旋相干

研究人員首先通過實驗檢驗了在連續(xù)共振射頻驅(qū)動下的核自旋動力學。結(jié)果顯示了拉比振蕩，證實了自旋驅(qū)動的相干性，并允許為動態(tài)解耦校準π/2和π脈沖。然后，研究人員將動態(tài)解耦應(yīng)用于孤立的I_z=±1/2核自旋子空間，并改變兩個參數(shù)：序列循環(huán)次數(shù)n_Cycles和總自由演化時間T_FreeEvol。核自旋相干衰減通過ODNMR測量。在最簡單的自由感應(yīng)衰減（FID）情況下，沒有任何動態(tài)解耦，退相時間為T₂≈0.46 ms，這是四極矩不均勻性和偶極-偶極相互作用共同作用的結(jié)果。使用單個π脈沖作為解耦序列（Hahn回波），相干時間T₂^HE≈1.38 ms，這主要由偶極-偶極相互作用主導(dǎo)。

使用一個循環(huán)的CHASE-40進行動態(tài)解耦的測量結(jié)果如圖所示。橫向核極化的衰減作為總自由演化時間T_FreeEvol的函數(shù)繪制，顯示出相干時間顯著延長至T₂^1xCHASE-40≈12.3 ms。隨著CHASE-40循環(huán)次數(shù)的增加，相干時間進一步延長，當n_Cycles=48時達到T₂^48xCHASE-40≈106.6 ms，比裸Hahn回波相干時間提高了兩個數(shù)量級。所實現(xiàn)的核自旋相干時間也比這些量子點中動態(tài)解耦電子自旋的相干時間長三個數(shù)量級。這些結(jié)果證明了核自旋作為相干存儲介質(zhì)的優(yōu)越特性。

從圖中可以看出，隨著解耦循環(huán)次數(shù)n_Cycles的增加，即使在T_FreeEvol→0的極限下，相干性（NMR回波信號）也會降低。此外，橫向核自旋極化對T_FreeEvol的依賴性變得非單調(diào)。這些都是核自旋在有限（非零持續(xù)時間）射頻脈沖期間發(fā)生退相干的跡象。對于量子存儲器應(yīng)用，目標是最大限度地減少退相干，無論是射頻控制脈沖引起的還是自由演化期間的自旋相互作用引起的。研究人員通過將數(shù)據(jù)重新繪制成圖3a來尋找這個最優(yōu)值，其中歸一化的核自旋相干性顯示為總演化時間T_EvolTot（水平軸）和一個CHASE-40循環(huán)的持續(xù)時間T_Cycle（垂直軸）的函數(shù)。通過指數(shù)函數(shù)擬合相干性隨T_EvolTot的衰減，得到的衰減時間（稱為自旋記憶時間T_M）與相干時間T₂不同，它作為T_Cycle的函數(shù)如圖3e中的單條實線所示。最大的T_M≈136 ms并非在最快的射頻脈沖下實現(xiàn)，而是在T_Cycle≈2 ms時實現(xiàn)，這比在T_RF=20 μs時實現(xiàn)的最小T_Cycle≈0.8 ms長5倍。T_M(T_Cycle)的非單調(diào)依賴性也體現(xiàn)在當以T_FreeEvol為函數(shù)繪制時，自旋相干性的非單調(diào)衰減上（n_Cycles=32和48）。結(jié)論是，有限脈沖效應(yīng)是通過快速動態(tài)解耦擴展相干存儲的主要限制。

原則上，可以通過減少T_RF來抑制射頻脈沖期間的退相干。然而，在I_z=±1/2自旋態(tài)上使用減少的T_RF=10 μs進行的實驗，顯示出比T_RF=20 μs下更快的退相干。這個看似矛盾的結(jié)果可以通過考慮射頻脈沖的光譜輪廓來理解。雖然較短的T_RF=10 μs脈沖確實抑制了不需要的自旋退相干，但它們更寬的光譜輪廓導(dǎo)致與衛(wèi)星躍遷的重疊更強。這種重疊導(dǎo)致相干性從存儲的I_z=±1/2子空間更快地“泄漏”到I_z=±3/2態(tài)。因此，存在一個最佳的脈沖持續(xù)時間，以平衡有限脈沖效應(yīng)和泄漏效應(yīng)。對于所研究的具有應(yīng)變誘導(dǎo)四極矩分裂ν_Q⁽¹⁾≈255.1 kHz的結(jié)構(gòu)，這個最佳值接近T_RF=20 μs。將彈性應(yīng)變從研究樣品中的約0.0025增加到約0.01范圍，是應(yīng)用更短射頻脈沖并進一步顯著提高量子點核自旋量子存儲器存儲時間和保真度的一條有前景的途徑。

D. 非均勻自旋系綜的CHASE解耦

為了證明隔離均勻的I_z=±1/2中心躍遷存儲子空間的重要性，研究人員檢查了相反的情況，即I_z=(-3/2, -1/2)衛(wèi)星躍遷子空間。其相當大的非均勻展寬由衛(wèi)星躍遷NMR譜的光譜形狀表征。對于每個衛(wèi)星躍遷，這是圖中觀察到的線寬為Δν_+1/2?+3/2≈Δν_-3/2?-1/2≈13.8 kHz的峰（權(quán)重65%）與一個更寬的峰（權(quán)重35%）的加權(quán)和。該寬光譜成分未在圖中顯示，但先前測量其延伸至約±100 kHz，是由隨機位置的Al和Ga原子引起的原子尺度應(yīng)變所致。測量的衛(wèi)星躍遷在CHASE解耦下的退相干如圖所示，得到的自旋記憶時間T_M如圖3e中的雙實線所示。與I_z=±1/2情況不同，I_z=(-3/2, -1/2)子空間的最佳動態(tài)解耦是在最短的T_Cycle下實現(xiàn)的。盡管采用了最快的射頻脈沖，達到的最大記憶時間是T_M≈31 ms。雖然這個存儲時間比簡單的Hahn回波提高了約15倍，但比光譜狹窄的I_z=±1/2子空間實現(xiàn)的T_M差了約4.4倍。

非均勻展寬自旋系綜較差的自旋記憶時間表明，當被解耦的相互作用不再是一個小擾動時，CHASE-40（如同任何其他動態(tài)解耦協(xié)議）會達到其性能極限。I_z=±1/2中心躍遷子空間的非均勻展寬是一個小擾動，其特征是Δν_-1/2?+1/2T_RF≈0.015 << 1。相比之下，對于觀察到的衛(wèi)星躍遷NMR峰部分，I_z=(-3/2, -1/2)子空間的相對展寬與1相當（Δν_-3/2?-1/2T_RF≈0.28），并且對于衛(wèi)星躍遷的寬成分，違反了微擾近似（Δν_-3/2?-1/2T_RF> 1）。衛(wèi)星躍遷的大非均勻性通過在有限射頻脈沖期間的自旋演化加劇了退相干。此外，Δν_-3/2?-1/2T_RF? 1意味著射頻控制脈沖變得更加“軟”（即光譜上不是無限寬），導(dǎo)致核自旋的不完美旋轉(zhuǎn)。另一方面，CHASE-40對I_z=(-3/2, -1/2)子空間也沒有顯示出任何自旋鎖定的跡象。

E. 任意相干核自旋態(tài)的均勻解耦

一個理想的量子存儲器必須能以同樣高的保真度存儲任何給定的狀態(tài)。然而，動態(tài)解耦會產(chǎn)生寄生自旋鎖定狀態(tài)，其中存儲有效性取決于初始狀態(tài)。研究人員通過測量具有不同初始狀態(tài)的均勻I_z=±1/2子空間的動態(tài)解耦來檢驗量子態(tài)存儲的均勻性。他們使用n_Cycles=4個循環(huán)的CHASE-40，這可以在將相干時間延長一個數(shù)量級的同時，將有限脈沖退相干保持在最低限度。改變初始化射頻脈沖的相位，以在旋轉(zhuǎn)系的赤道xy平面上沿不同軸準備橫向核自旋極化。研究人員還進行了省略初始化脈沖的測量，對應(yīng)于沿強磁場的初始核自旋極化。測量的衰減曲線如圖所示。從擬合得到的相干時間如圖所示，大約在T₂≈18 ms，幾乎與初始狀態(tài)無關(guān)。

不同初始狀態(tài)的均勻動態(tài)解耦從實驗上證實了CHASE-40超循環(huán)的設(shè)計原理。四個組成CHASE-10子循環(huán)之間射頻脈沖相位的步進可以直觀地理解為“旋轉(zhuǎn)自旋鎖定”：自旋鎖定的軸相對于旋轉(zhuǎn)系緩慢進動，其凈效果是在整個CHASE-40循環(huán)中移除任何優(yōu)先的自旋鎖定軸。嚴格的計算證實了這一結(jié)果，表明CHASE-40的殘余哈密頓量的對稱軸沿著強靜磁場（z軸）。值得注意的是，沒有任何初始化脈沖的測量（θ=0）得到的是縱向自旋弛豫時間T₁，而與使用初始化π/2射頻脈沖（θ=π/2）測量的橫向相干時間T₂相對。在沒有動態(tài)解耦的情況下，強靜磁場施加了顯著的各向異性，T₁>10 s遠大于T₂≈1 ms。在CHASE-40解耦下，T₁減小而T₂增加，收斂到非常相似的值。這證實了CHASE-40是一個平衡良好的時間暫停序列，不僅消除了xy橫向平面上的自旋鎖定各向異性，也消除了沿z軸的強量子化磁場的各向異性。

旋轉(zhuǎn)自旋鎖定提供了一種簡單可靠的方法，用于重用那些原本存在自旋鎖定的動態(tài)解耦序列。CHASE-40對抗自旋鎖定的魯棒性是通過重復(fù)循環(huán)（最多2400個脈沖）實現(xiàn)長自旋記憶時間T_M≥100 ms的關(guān)鍵。

F. 通過分析和數(shù)值建模預(yù)測動態(tài)解耦性能

對于任何動態(tài)解耦序列，有效自旋哈密頓量都可以計算為馬格努斯展開級數(shù)。然而，從已知哈密頓量找到自旋動力學仍然是一個難題。這個問題可以通過注意到精確的自旋動力學通過傅里葉變換與精確的NMR譜線形相關(guān)而簡化。NMR線形可以近似為高斯型，其線寬可以用二階矩M₂來近似，而M₂又可以通過直接計算從哈密頓量得到。相干記憶時間則可以近似為T_m≈√2/M₂。CHASE-40的殘余哈密頓量已被解析計算到二階：它過于冗長，無法在此完整復(fù)述，更詳細的討論可見補充說明。哈密頓量取決于兩個參數(shù)：偶極-偶極相互作用的大小和四極矩的非均勻性。這些參數(shù)從FID和Hahn回波實驗數(shù)據(jù)中導(dǎo)出，使得T_M^CHASE-40可以以解析形式計算到二階，且無需任何擬合參數(shù)。結(jié)果如圖3e中的虛線所示。對于均勻子空間I_z=±1/2（單條虛線），解析模型準確地預(yù)測了自旋記憶時間T_M在T_Cycle≈2 ms處的峰值。T_M的實際峰值被低估了，但與實驗結(jié)果的差異在約2倍以內(nèi)。相比之下，對于非均勻子空間I_z=(-3/2, -1/2)，模型低估了T_M一個數(shù)量級。這表明了微擾馬格努斯展開的有限精度，當非均勻展寬（以頻率為單位）不再遠小于倒數(shù)循環(huán)時間1/T_cycle時，該展開會失效。原則上，可以通過擴展馬格努斯展開來改進解析模型。然而，高階項日益增加的復(fù)雜性使得這種方法不切實際。

解析模型的優(yōu)點在于它能夠洞察潛在的物理機制。特別是，研究人員發(fā)現(xiàn)，系綜中第i和第j個自旋的直接偶極-偶極相互作用（以耦合常數(shù)ν_ij為特征）被CHASE-40消除到二階（包括二階）。然而，自旋i,j的偶極相互作用仍然存在，但耦合常數(shù)∝ν_ikν_kj，其中k≠i,j是任何其他自旋。這樣的項可以解釋為有效的三粒子耦合，其中任意兩個自旋i和j的相互作用由任何其他自旋k介導(dǎo)。雖然經(jīng)常被忽略，但本研究發(fā)現(xiàn)，只有考慮這種有效的三體相互作用，才能解釋均勻子空間I_z=±1/2的殘余退相干。在慢動態(tài)解耦（長T_Cycle）下，三體二階相互作用限制了T_M，而在快動態(tài)解耦（短T_Cycle）下，記憶時間T_M受到由有限射頻脈沖（T_RF>0）期間自旋演化引起的零階偶極-偶極項的限制。這兩種效應(yīng)的結(jié)合導(dǎo)致了T_M(T_cycle)的非單調(diào)依賴性，并在T_M處出現(xiàn)最大值，如圖3e中的單條線所示。相比之下，非均勻子空間I_z=(-3/2, -1/2)中的退相干主要由有限（T_RF>0）控制脈沖下的四極矩偏移非均勻性主導(dǎo)。

研究人員從另一個角度分析了數(shù)據(jù)，即對CHASE動態(tài)解耦進行數(shù)值建模。使用混合初始自旋態(tài)求解N=12個自旋系統(tǒng)的精確薛定諤方程，模擬NMR實驗。部分結(jié)果如圖所示，很好地再現(xiàn)了圖2c中實驗結(jié)果的所有主要特征。對于非均勻子