形狀演化微纖維軌道實(shí)現(xiàn)液滴自發(fā)定向輸運(yùn)的新機(jī)制
《Nature Communications》:Spontaneous droplet transport on shape-evolving microfiber rails
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時(shí)間:2025年12月05日
來源:Nature Communications 15.7
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本研究針對(duì)傳統(tǒng)靜態(tài)梯度表面液滴定向輸運(yùn)方向固定、速度與距離相互制約的難題,開發(fā)了形狀演化微纖維軌道(SEMRs)系統(tǒng)。通過仿生多米諾機(jī)制實(shí)現(xiàn)動(dòng)態(tài)梯度生成,實(shí)現(xiàn)了液滴方向可調(diào)控、速度與距離獨(dú)立控制的突破性進(jìn)展,為智能微流控系統(tǒng)開辟了新途徑。
在微流控技術(shù)和分析化學(xué)領(lǐng)域,實(shí)現(xiàn)液滴的精準(zhǔn)操控一直是科學(xué)家們追求的目標(biāo)。傳統(tǒng)基于Gibbs表面自由能最小化理論的液滴定向運(yùn)動(dòng)策略,依賴于預(yù)先設(shè)計(jì)的靜態(tài)表面梯度(如化學(xué)組成、粗糙度、剛度等梯度)。然而,這類靜態(tài)梯度表面存在固有局限:輸運(yùn)方向一旦制備即固定不變,且輸運(yùn)距離與速度相互制約,難以滿足復(fù)雜應(yīng)用場(chǎng)景對(duì)液滴操控靈活性、可重構(gòu)性的需求。能否在無固有梯度的表面上實(shí)現(xiàn)液滴的自發(fā)定向輸運(yùn),成為領(lǐng)域內(nèi)一個(gè)亟待解決的關(guān)鍵科學(xué)問題。
受多米諾骨牌效應(yīng)啟發(fā),香港城市大學(xué)朱平安團(tuán)隊(duì)與中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)司挺團(tuán)隊(duì)合作,在《Nature Communications》上發(fā)表了題為“Spontaneous droplet transport on shape-evolving microfiber rails”的研究論文,提出了一種形狀演化微纖維軌道(SEMRs)的新策略。該系統(tǒng)由兩根平行的刺激響應(yīng)性微纖維構(gòu)成,初始狀態(tài)下并無預(yù)設(shè)梯度,而是通過液滴-表面相互作用觸發(fā)微纖維的形變,動(dòng)態(tài)產(chǎn)生并持續(xù)演化幾何梯度,從而驅(qū)動(dòng)液滴進(jìn)行自發(fā)、定向的輸運(yùn)。
研究人員為開展本研究,主要運(yùn)用了以下關(guān)鍵技術(shù)方法:采用液滴微流控技術(shù)精準(zhǔn)制備具有偏心分布微顆粒陣列的藻酸鹽-硅藻土復(fù)合微纖維;通過調(diào)控流場(chǎng)參數(shù)和材料組成控制微纖維的形態(tài)和吸濕變形性能;利用光學(xué)顯微鏡和掃描電子顯微鏡(SEM)對(duì)微纖維結(jié)構(gòu)、表面形貌及液滴輸運(yùn)過程進(jìn)行表征;通過控制環(huán)境溫濕度研究其對(duì)微纖維變形和液滴輸運(yùn)動(dòng)力學(xué)的影響;構(gòu)建了基于特征浸潤時(shí)間和變形時(shí)間的相圖來預(yù)測(cè)液滴行為(輸運(yùn)或破裂)。
SEMR系統(tǒng)由兩根平行懸掛的微纖維組成,其設(shè)計(jì)核心在于微纖維需具備對(duì)輸運(yùn)液滴的響應(yīng)性以及宏觀或微觀尺度的結(jié)構(gòu)不對(duì)稱性。例如,針對(duì)水輸運(yùn),微纖維由吸濕響應(yīng)的藻酸鹽-硅藻土外殼包裹偏心分布的微顆粒構(gòu)成。接觸液滴后,吸濕膨脹導(dǎo)致微纖維朝向微顆粒側(cè)彎曲,產(chǎn)生動(dòng)態(tài)演化的幾何梯度。通過設(shè)計(jì)液滴沉積位置或表面微觀結(jié)構(gòu)的不對(duì)稱性,可引導(dǎo)液滴沿可編程、可操控的軌跡運(yùn)動(dòng)。
研究展示了能夠?qū)崿F(xiàn)水滴自發(fā)輸運(yùn)的吸濕響應(yīng)SEMR。微纖維的粗糙面(帶有周期性微凸起)朝內(nèi)相對(duì)放置,初始間距s0約為600 μm。液滴(約1.8 μL)沉積后,輸運(yùn)過程分為三個(gè)階段:I)雙向鋪展;II)不對(duì)稱回縮;III)定向輸運(yùn)。在階段I,液滴快速雙向鋪展形成 elongated liquid column。階段II,吸濕變形使平行軌道轉(zhuǎn)變?yōu)榧忓N形構(gòu)型,引發(fā)液滴不對(duì)稱回縮,形成楔形。階段III,楔形構(gòu)型產(chǎn)生Laplace壓力梯度(ΔP = γ(1/Rr- 1/Rl)),驅(qū)動(dòng)液滴向窄端定向運(yùn)動(dòng),此階段液滴特征寬度Wdrop和軌道楔角α保持穩(wěn)定。
SEMR能夠?qū)崿F(xiàn)液滴抗重力輸運(yùn),適用于不同表面張力(γ)和粘度(μ)的液滴。脫水后SEMR可恢復(fù)初始平行構(gòu)型,經(jīng)過100次水合-脫水循環(huán)后仍保持良好變形性能,且儲(chǔ)存30天后輸運(yùn)效率穩(wěn)定。
液滴的不對(duì)稱回縮決定了其后續(xù)輸運(yùn)方向。研究表明,通過設(shè)計(jì)SEMR的宏觀拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)或微觀結(jié)構(gòu),可以實(shí)現(xiàn)對(duì)輸運(yùn)方向的精確控制。當(dāng)微纖維表面微觀結(jié)構(gòu)對(duì)稱時(shí),液滴沉積位置ε(= Ld/Lf)決定輸運(yùn)方向:ε < 0.5時(shí)向左(負(fù)方向),ε > 0.5時(shí)向右(正方向),ε = 0.5為轉(zhuǎn)變點(diǎn)。宏觀拓?fù)洳粚?duì)稱性導(dǎo)致液滴兩側(cè)微纖維變形速度不同(Ul/Ur= [1 - Ls/(2εLf)] / [1 - Ls/(2(1-ε)Lf)]),進(jìn)而產(chǎn)生Laplace壓力差驅(qū)動(dòng)液滴。
當(dāng)引入具有不對(duì)稱微觀結(jié)構(gòu)(如棘齒狀,傾斜角β1= 47.3° < 90° < β2= 110.8°)的微纖維時(shí),微觀結(jié)構(gòu)的不對(duì)稱性主導(dǎo)輸運(yùn)方向,轉(zhuǎn)變點(diǎn)降至ε ≈ 0.23。接觸線在棘齒結(jié)構(gòu)上退縮時(shí),毛細(xì)力分布不對(duì)稱(例如,在β2側(cè),垂直分力Fv-= γsinβ2指向下,有助于接觸線移動(dòng))導(dǎo)致接觸線在β2側(cè)更快退縮,從而設(shè)定輸運(yùn)方向。
動(dòng)態(tài)梯度驅(qū)動(dòng)的液滴輸運(yùn)
SEMR的獨(dú)特之處在于其實(shí)現(xiàn)了輸運(yùn)速度與距離的獨(dú)立控制。平均輸運(yùn)速度在液滴體積固定時(shí)基本恒定,與距離無關(guān)。浸潤(Wicking)過程在維持液滴-微纖維相互作用中起關(guān)鍵作用。當(dāng)浸潤受限時(shí),輸運(yùn)呈步進(jìn)式。液滴的最終行為(定向輸運(yùn)或破裂)取決于浸潤時(shí)間tw~ Lc2/D(Lc為特征距離,D為水?dāng)U散系數(shù))與變形時(shí)間td的競(jìng)爭(zhēng)。當(dāng)td> tw時(shí)發(fā)生定向輸運(yùn);反之,當(dāng)液滴寬長比C = Wdrop/Ldrop超過臨界值Ccriti≈ 2.41時(shí),液滴因Rayleigh-Plateau不穩(wěn)定性而破裂。
通過預(yù)潤滑或部分涂覆非吸濕性材料可顯著減少液滴輸運(yùn)過程中的液體損失,并實(shí)現(xiàn)納升級(jí)液滴的可靠輸運(yùn),獲得更高的單位體積輸運(yùn)距離。
SEMR在分析化學(xué)、貨物輸運(yùn)、電子電路和醫(yī)學(xué)診斷等領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大潛力。概念驗(yàn)證演示包括:液滴操控(如后方液滴加速追趕合并前方液滴,速度峰值達(dá)~21 mm s-1),微反應(yīng)器(如觸發(fā)KCl和AgNO3液滴化學(xué)反應(yīng));非互動(dòng)性材料輸運(yùn)(如水滴作為“燃料”驅(qū)動(dòng)油滴或PDMS固體球輸運(yùn));智能流體電子電路(通過控制水滴沉積位置選擇性點(diǎn)亮不同側(cè)的LED);診斷應(yīng)用(如利用預(yù)負(fù)載顯色劑的SEMR檢測(cè)液滴成分,如檸檬酸引起cresol red/NaOH體系顏色從紫變黃)。
該研究成功演示了基于形狀演化微纖維軌道(SEMRs)的液滴自發(fā)定向輸運(yùn),突破了傳統(tǒng)靜態(tài)梯度表面的固有局限。其核心創(chuàng)新在于利用液滴-表面相互作用觸發(fā)的動(dòng)態(tài)演化幾何梯度,實(shí)現(xiàn)了輸運(yùn)方向、速度、距離的按需獨(dú)立調(diào)控。SEMR系統(tǒng)兼具被動(dòng)策略的低能耗與主動(dòng)策略的靈活性,展現(xiàn)出優(yōu)異的可重構(gòu)性、耐久性和材料兼容性。通過簡(jiǎn)單的表面修飾可進(jìn)一步優(yōu)化其性能。SEMR在微反應(yīng)器、多相操控、液體邏輯電路和材料檢測(cè)等領(lǐng)域的成功應(yīng)用示例,奠定了其作為下一代智能液體操控平臺(tái)的潛力,為先進(jìn)流體技術(shù)的發(fā)展開辟了新的范式。
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