模仿自然界的光合作用，人工光催化為將太陽能轉化為高容量、低碳化學燃料（如氫氣(H₂)和CH₃OH）提供了一種綠色解決方案，從而有助于實現碳中和[1, 2, 3, 4, 5]。在光照下，光生電子-空穴對在基于半導體的光催化劑表面引發氧化還原反應[6, 7, 8, 9, 10]。然而，電荷載流子的快速復合導致能量通過熱耗散（非輻射弛豫）而損失[11, 12, 13, 14]，使得化學反應產率較低[15, 16, 17, 18]。在水分解產生氫氣的半反應中，引入有機清除劑來消耗空穴通常是提高H₂產率的必要手段[19, 20]。然而，這種方法可能會增加成本，并可能產生不希望的副產物甚至污染物[21, 22, 23]。值得注意的是，某些有機清除劑可以被光生空穴選擇性地氧化，從而生成高價值化學品[24, 25, 26]。因此，將產氫反應(HER)與選擇性有機氧化耦合起來，成為同時提高太陽能到氫氣的轉化效率并生產有價值化學原料的高效策略[27, 28, 29, 30]。例如，苯醛(BAD)是制藥和香料行業中的關鍵中間體，其需求不斷增加，可以通過苯甲醇(BA)的選擇性氧化來合成[31, 32, 33]。傳統的轉化方法通常能耗較高且選擇性低，經常導致過氧化生成苯甲酸(BzA)[28]。相比之下，當苯甲醇的光催化轉化與產氫反應耦合時，可以形成一個優雅的閉環系統，實現廢物的價值化、氫氣的生產以及資源的再生[34, 35]。

盡管取得了這些進展，但單組分光催化劑仍存在諸如能帶水平不匹配和電荷載流子空間分離不足等局限性[36, 37, 38, 39]，導致反應速率慢和選擇性低。為了克服這些局限性，構建S型異質結是一種可行的策略[40, 41, 42, 43]，它促進了定向電荷轉移和有效的空間電荷分離[43, 44, 45, 46]，同時它們內置的電場和能帶彎曲的協同作用保持了高的氧化還原電位[47, 48, 49, 50, 51]。由于其獨特的電荷轉移機制、緊密的界面接觸、高的電荷分離效率以及強的結構可設計性[52, 53]，S型異質結成為促進氫氣和BAD協同生產的理想候選者。另一方面，二維(2D)過渡金屬磷硫族化合物(MPCh₃)的層狀結構提供了豐富的活性位點和高的載流子遷移率，顯示出構建S型異質結的巨大潛力[54]。這些特性使它們適用于有機氧化和產氫反應[55, 56, 57, 58]。此外，當MPCh₃材料被剝離成超薄納米片時，由于優異的光吸收和多位點反應性，其光催化性能得到提升[59]。同時，由于其可調的帶隙和高電子還原能力，Zn_xCd_1–xS_y (ZCS)是一種有前途的光催化劑，適用于產氫反應，并適合構建異質結以克服單組分光催化劑的局限性。例如，報道的ZCS@DBTCN S型異質結能夠有效分離電荷載流子，實現了8.87 mmol g^?1 h^?1的高產氫速率，超過了純DBTCN和ZCS[50]。在此基礎上，將剝離的FePS₃ (FPS)與ZCS集成形成類似的S型異質結，有望大大促進通過質子還原產氫和苯甲醇的選擇性氧化[60]。

在這項工作中，我們通過制備含有2D FPS納米片和ZCS納米粒子的新型S型異質結，解決了傳統光催化劑的局限性。優化后的光催化劑實現了高產氫速率(73.06 mmol g^?1 h^?1)和高BAD產率(46.68 mmol g^?1 h^{?1)，分別與原始ZCS相比提高了22.3倍和53.6倍。采用了先進的表征技術來揭示能帶結構、界面電荷轉移途徑和反應機理。值得注意的是，原位開爾文探針力顯微鏡(KPFM)可視化了表面電勢變化，原位X射線光電子光譜(XPS)測量和理論計算揭示了ZCS和FPS之間的強電子相互作用。這項工作不僅建立了一個高價值BA轉化的新模型，還為設計高效的雙功能光催化系統提供了見解。}

Zn_xCd_1–xS_y是通過以下方法合成的

圖1概述了超薄FePS₃ (FPS)納米片、Zn_xCd_1–xS_y (ZCS)及其不同ZCS/FPS比例混合物(ZCSF-x)的合成路線。使用XRD（圖S1）進行的初步結構表征確認，FPS在剝離后仍保持其層狀晶體結構(JCPDS 30-0663)。圖S2(a)和圖S3(a)中的SEM和TEM圖像顯示FPS具有片狀形態（約600 × 400 nm）。元素映射（圖S3(c)–(f)）