《Separation and Purification Technology》：Engineering low-maintenance one-step nanofiltration for decentralized brackish surface water treatment: Insights in concentration polarization and inorganic-organic foulant interaction
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咸水地表水低維護一步式納濾的臨界跨膜壓力窗口為0.2–0.4 MPa，低壓力納濾（LPNF）相比高壓力納濾（HPNF）具有更優的膜通量、更低能耗及膜污染抑制效果，其機制涉及微生物活性增強（1.02–1.32 μmol ATP/L）、脂多糖富集菌群篩選（如 Gammaproteobacteria）及無機-有機污染物相互作用弱化（Lewis酸堿作用減弱）。
林大超|譚彩薇|陳伯宏|吳毅|王志宏|曾偉晨|劉立凡|陳萌|杜星
廣東工業大學土木與交通工程學院，中國廣州510006
摘要
咸水中危險污染物的共存對一步法納濾過程具有顯著的污染潛力。在不同壓力條件下這些污染物相互作用的演變為制定低維護運行策略提供了新的視角，這種策略特別適用于缺乏定期維護的分散式供水系統。本研究通過比較低壓納濾（LPNF）和高壓納濾（HPNF），確定了實現咸水一步法納濾的低維護操作所需的臨界跨膜壓力范圍為0.2–0.4 MPa。LPNF的優勢在于更高的膜滲透率、更低的能量損失以及相當的污染物去除效率。微生物活性分析和掃描電子顯微鏡顯示，當ATP濃度從1.02增加到1.32 μmol/L時，微生物活性增強，這有助于濃縮液中有機污染物的降解以及LPNF中多孔污染層的形成。高通量測序和共聚焦激光掃描顯微鏡表明，壓力和鹽度帶來的環境應力會選擇性地富集具有豐富脂多糖細胞膜的特定微生物（例如γ-變形菌），這些微生物會釋放大量代謝物，從而在HPNF中促進生物膜的形成。質量傳遞模型直接驗證了LPNF膜表面無機鹽濃度極化的減少了19%。差分對數變換吸光度和傅里葉變換紅外光譜進一步證實，有機污染物（-OH基團上的孤對電子）與金屬離子（空軌道）之間Lewis酸堿相互作用的減弱是延緩LPNF中致密凝膠狀污染層形成的關鍵。這些發現為在偏遠沿海地區應用低維護一步法納濾技術提供了重要的見解和科學依據。
引言
居住在距離海岸線100公里和150公里范圍內的全球人口分別達到了28.6億（占世界人口的38.1%）和33.4億（占44.6%）[1]，[2]。然而，這些地區特別容易受到氣候變化以及海岸災害（如海平面上升、土壤鹽堿化等）的影響[3]。生活在河口地區的人們容易受到海水入侵的影響。由此產生的咸水通常受到有害無機和有機污染物的污染，這不僅降低了飲用水質量，還增加了污染物的去除難度[4]。由于缺乏先進的水處理工藝，這種風險進一步加劇。因此，建立適用且先進的分散式水處理系統成為管理河口水資源的最可行方案。與微濾和超濾相比，納濾在有效去除納米級污染物（如溶解有機化合物和無機鹽）方面表現更佳[5]，[6]。然而，隨后的膜污染不可避免地會導致膜滲透率下降、能耗增加以及維護頻率提高[7]。以往的研究通常將預處理視為一種臨時措施，通過減少污染物負荷來減輕膜污染，這通常是在納濾之前單獨實施的[8]，[9]。缺乏針對具體情況的考慮和設計優化往往導致預處理效果有限、環境足跡大且運行成本高。這一初步討論自然引發了是否可以開發出更巧妙的策略來有效緩解基于納濾的分散式咸水處理中的膜污染的問題。
“一步法納濾”這一概念以其結構簡單且無需特殊預處理而受到歐洲的廣泛關注，這與上述目標較為接近。但是，定期進行膜清洗以及自然過濾技術的整合仍然限制了其在分散式供水中的應用[10]，[11]。盡管在現有的分散式水處理系統（如重力驅動的膜過濾）中通過刺激微生物捕食成功實現了膜污染的現場調控[12]，但由于一步法納濾過程中形成的膜污染具有密集的凝膠狀形態（通常跨膜壓力≥0.4 MPa），這種策略難以直接應用[13]。降低納濾的工作壓力有望減少驅動污染物在膜表面沉積的阻力，并通過增強微生物活性提高污染層的異質性[14]，[15]。然而，過低的跨膜壓力通常會導致溶質質量傳遞機制從對流控制轉變為擴散控制，從而阻礙污染物在膜表面的定向積累，從而影響污染物的有效去除[16]。因此，確定實現咸水一步法納濾處理過程中膜污染緩解與可靠污染物去除效率之間微妙平衡的臨界跨膜壓力范圍至關重要，無需額外的清洗或預處理。
我們之前的研究表明，膜表面附近的濃度極化會導致水通量下降，因為局部滲透壓升高，有效驅動力減弱，促進了溶質沉淀[17]。實際上，污染物濃度的增加進一步加劇了它們之間的相互作用，加速了復合污染的發展，尤其是在咸水中無機和有機物質共存的情況下，以及它們被納濾膜有效阻擋的情況下。此外，濃度極化是一個壓力依賴的現象，在較高的跨膜壓力下會更加明顯[18]。盡管如此，很少有研究深入探討通過現場調控濃度極化和無機-有機污染物相互作用來實現低維護一步法納濾的可行性。在過去十年中，對納濾膜上溶質質量傳遞過程的更深入理解[19]以及用于表征無機-有機相互作用的高級技術的發展[20]，顯著提高了準確識別實現這一新工藝所需臨界跨膜壓力的可行性。
以往的研究僅關注納濾效率以及采用單獨預處理來非特異性減輕膜污染的問題。然而，基于最佳納濾質量傳遞和常見但關鍵的操作參數下的復合污染現場調控很容易被忽視。因此，本研究重點關注低維護一步法納濾，其目標包括：（i）與傳統納濾過程相比膜性能的比較；（ii）確定臨界跨膜壓力范圍；（iii）研究濃度極化和無機-有機污染物相互作用的響應特性；（iv）探討膜污染層的界面特征。除了揭示臨界跨膜壓力的特殊作用外，本研究還深入探討了低維護一步法納濾的一般工作機制。這些發現有望為這種環保且高效的分散式咸水處理方案提供理論和技術支持。
節選內容
咸水
咸水通常指受到海水入侵影響的淡水體，尤其是在河口地區[4]。因此，典型的咸水是通過將典型的有機污染物和無機鹽溶解在超純水中制備的（表S1）。我們之前的工作已經驗證了所制備咸水的代表性[21]。化學試劑的供應商信息總結在文本S1中。
跨膜壓力對膜通量行為和能耗的影響
如圖1a所示，在40天的過濾過程中，LPNF的膜通量曲線幾乎保持水平，表明污染幾乎沒有降低膜滲透率，平均滲透率約為7.1 L/(m2·h·bar)。在過濾第20天，當LPNF的跨膜壓力從0.1 MPa增加到0.2 MPa時，通量也沒有明顯下降；而第20天后滲透率的輕微增加可能與污染層的破壞有關
結論
本研究通過比較LPNF和HPNF，評估了實現分散式供水系統中咸水一步法納濾所需的臨界跨膜壓力范圍。主要結論如下：
- 1)
在臨界跨膜壓力范圍內，LPNF將咸水納濾的能耗降低了50%–83%，克服膜污染阻力的能耗降低了74%–93%
CRediT作者貢獻聲明
林大超：撰寫初稿、可視化處理、資金獲取、概念構思。譚彩薇：可視化處理、數據調查、數據管理。陳伯宏：可視化處理、數據調查、數據管理。吳毅：軟件開發、數據分析。王志宏：驗證、項目管理、資金獲取。曾偉晨：資源調配、方法論研究。劉立凡：驗證、資源調配。陳萌：驗證、軟件開發、資源調配、方法論研究、數據分析。杜星：項目監督、資源調配
利益沖突聲明
作者聲明他們沒有已知的可能會影響本文所述工作的財務利益或個人關系。
致謝
本研究得到了國家自然科學基金（52400022、52170070）、廣東省自然科學基金（2025A1515012180）以及香港學者計劃（XJ2025021）的共同支持。
