《Inorganic Chemistry Communications》：Computational analysis of inorganic Cs
2AgMBr
6-based double perovskite solar cells for underwater applications via SCAPS-1D
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鈣鈦礦太陽能電池的模擬研究優(yōu)化了Cs2AgInBr6和Cs2AgGaBr6基器件的缺陷密度、載流子濃度及界面層厚度，在300K溫度下分別達到23.31%和22.26%的轉(zhuǎn)換效率，并驗證了其水下9米深度的高效光伏潛力。
作者：Ankush Rajak, Rikmantra Basu, Rahul Kundara, Jaya Madan, Rahul Pandey
印度德里國立技術(shù)學(xué)院（NIT）電子與通信工程系，郵編110036
摘要
隨著全球?qū)夥≒V）技術(shù)需求的增加，高效、環(huán)保且穩(wěn)定的太陽能轉(zhuǎn)換材料受到了更多關(guān)注。Cs2AgMBr6（一種鈣鈦礦材料）因其結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和帶隙可調(diào)性以及良好的環(huán)境安全性而受到廣泛關(guān)注。本研究使用SCAPS-1D軟件對基于Cs2AgMBr6（其中M = In3+和Ga3+）的有機金屬鹵化物太陽能電池（PSC）進行了模擬研究，重點優(yōu)化了缺陷密度、工作溫度、載流子濃度以及電子傳輸層（ETL）、空穴傳輸層（HTL）和鈣鈦礦層的厚度。在優(yōu)化條件下（溫度300 K，缺陷密度為1014 cm?3，載流子濃度范圍為108至1015 cm?3），基于Cs2AgInBr6的PSC實現(xiàn)了23.31%的功率轉(zhuǎn)換效率（開路電壓VOC為1.03 V，短路電流JSC為26.05 mA/cm2，填充因子FF為86.60%）；而基于Cs2AgGaBr6的PSC的功率轉(zhuǎn)換效率略低，為22.26%（VOC為0.92 V，JSC為27.55 mA/cm2，F(xiàn)F為87.10%）。此外，還對基于Cs2AgMBr6的PSC在水下（深度達9米）的性能進行了分析。研究結(jié)果表明，光伏技術(shù)的應(yīng)用范圍已超越傳統(tǒng)空間和陸地設(shè)施，水下系統(tǒng)對可靠電源的需求也在不斷增長。基于Cs2AgMBr6的PSC所展現(xiàn)出的優(yōu)異性能進一步證明了其在實際和商業(yè)應(yīng)用中的可行性。
引言
為了解決氣候變化、能源安全和環(huán)境破壞等問題，人類必須使用可再生能源。當(dāng)今世界迫切需要現(xiàn)代的、最優(yōu)化的可再生能源。一些化石燃料正是導(dǎo)致我們陷入這一困境的原因。因此，造成全球變暖的溫室氣體排放很大程度上源于依賴化石燃料的能源[1]、[2]、[3]。清潔的能源資源也是應(yīng)對氣候變化的重要手段。作為一項太陽能技術(shù)，鈣鈦礦太陽能電池（PSC）在光伏領(lǐng)域取得了革命性的進展，這主要歸功于它們在相對較短的時間內(nèi)展現(xiàn)出的巨大潛力[4]。第三代太陽能電池具有可變的帶隙、高吸收系數(shù)和長的載流子擴散長度，使其光電轉(zhuǎn)換效率超過了25%[5]、[6]。據(jù)《新西蘭先驅(qū)報》報道，使用鉍和硫化鎘制成的薄膜太陽能電池屬于低溫溶液處理工藝，大幅降低了投資成本，同時部分摒棄了傳統(tǒng)反射材料，轉(zhuǎn)而嘗試使用新的材料（如紫水晶）。近年來，大多數(shù)研究都集中在PSC上[7]。然而，深入探究這一看似完美的技術(shù)會發(fā)現(xiàn)一個隱藏的隱患：其吸收層的主要原材料——鉛（Pb）及其化合物對人類健康和生態(tài)平衡構(gòu)成長期威脅[8]、[9]。無論生產(chǎn)過程、使用階段還是廢棄處理，鉛都有可能滲入滲濾液和土壤中，進而污染水源。環(huán)保人士和研究人員對此感到擔(dān)憂，科學(xué)家們亟需開發(fā)出同樣有效的無鉛替代材料[10]。Cs2AgInBr6具有低毒性、寬帶隙（Eg）和良好的穩(wěn)定性等優(yōu)點[10]、[11]、[12]。這種新型雙鈣鈦礦基晶體具有抗氧化性、低熱膨脹系數(shù)、高存儲密度以及優(yōu)良的光學(xué)性能。盡管目前的效率低于傳統(tǒng)鈣鈦礦，但這些雙鈣鈦礦材料為開發(fā)更環(huán)保的太陽能電池提供了方向。隨著對更高效、更環(huán)保的能源需求的增長，尋找無鉛太陽能電池的工作迫在眉睫。本文旨在探討無鉛雙鈣鈦礦的結(jié)構(gòu)和電學(xué)特性，分析其面臨的問題以及近期在實現(xiàn)這些技術(shù)方面的進展[13]、[14]、[15]。從可持續(xù)性、器件工程和材料科學(xué)的角度出發(fā)，這類研究有助于推動全球范圍內(nèi)安全、可擴展的清潔能源技術(shù)的發(fā)展。Deswal等人開發(fā)了一種使用Cs2AgInBr6的太陽能電池，優(yōu)化后的器件結(jié)構(gòu)為FTO/ZnSe/Cs2AgInBr6/MaSnBr3/Au[16]。盡管這些研究中的理想光伏環(huán)境超出了現(xiàn)有系統(tǒng)的密度限制，但效率仍有提升空間。基于Cs2AgGaBr6和Cs2AgInBr6的PSC的最高計算效率分別為22.26%和23.31%（對應(yīng)ZnSe（ETL）和Cu2O（HTL）。通過系統(tǒng)調(diào)整ETL、HTL、吸收層厚度、缺陷密度、載流子濃度和工作溫度等關(guān)鍵參數(shù)，研究發(fā)現(xiàn)，在深度達9.1米的條件下，仍能獲得充足的太陽輻射。
設(shè)備結(jié)構(gòu)與方法
設(shè)備結(jié)構(gòu)
圖1(a)和(b)分別展示了Cs2AgInBr6和Cs2AgGaBr6的模擬設(shè)備結(jié)構(gòu)[17]。電子傳輸層（ETL）是促進高效電子傳輸并降低界面能量損失的關(guān)鍵組件，具有高電子傳輸效率，有助于與鈣鈦礦層良好耦合。同時，ETL還具有低電阻率和寬帶隙（Eg），可以有效阻擋不必要的光線。
ETL厚度的影響
ETL的厚度顯著影響PSC的效率[31]。ETL厚度從0.01 μm變化到0.1 μm，其對器件性能的影響如圖5所示。在整個ETL厚度范圍內(nèi)，兩種結(jié)構(gòu)的PV性能均無變化，最終測得的Cs2AgGaBr6基PSC的功率轉(zhuǎn)換效率為22.3%（VOC = 0.928 V，JSC = 7.5 mA/cm2，F(xiàn)F = 87.10%）；Cs2AgInBr6基PSC的功率轉(zhuǎn)換效率為23.31%
結(jié)論
本研究利用SCAPS-1D軟件對基于Cs2AgMBr6的PSC進行了全面模擬分析，重點關(guān)注通過優(yōu)化各種結(jié)構(gòu)和材料參數(shù)來提升器件性能。模擬和參數(shù)分析結(jié)果表明，器件性能受到材料本身的性質(zhì)、帶對齊情況以及載流子復(fù)合動態(tài)的顯著影響。基于Cs2AgInBr6的器件實現(xiàn)了最高效率
作者貢獻聲明
Ankush Rajak：負責(zé)撰寫初稿、可視化展示、數(shù)據(jù)分析和概念構(gòu)思。
Rikmantra Basu：負責(zé)撰寫、審稿與編輯、數(shù)據(jù)驗證、項目監(jiān)督和管理。
Rahul Kundara：負責(zé)撰寫、審稿與編輯、數(shù)據(jù)驗證、項目監(jiān)督和管理、以及形式化分析。
Jaya Madan：負責(zé)撰寫、審稿與編輯、數(shù)據(jù)驗證、項目監(jiān)督和管理。
Rahul Pandey：負責(zé)撰寫、審稿與編輯、數(shù)據(jù)驗證、項目監(jiān)督和管理、方法論制定以及形式化分析。
利益沖突聲明
作者聲明不存在可能影響本文研究的已知財務(wù)利益或個人關(guān)系。
致謝
作者感謝印度德里國立技術(shù)學(xué)院電子與通信工程系和應(yīng)用科學(xué)系（物理專業(yè)）對本文工作的支持。
Ankush Rajak是印度德里國立技術(shù)學(xué)院電子與通信工程系的技術(shù)碩士生，研究方向包括器件模擬、光伏技術(shù)和可再生能源。
