《Journal of Power Sources》：Multi-parameter coupling manipulations for enhancing mass transfer uniformity and electrochemical performance of parallel flow fields in proton exchange membrane fuel cells
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本研究受都江堰啟發，提出三重耦合策略優化PEMFC平行流場氣體分布，數值模擬和實驗顯示該策略使標準差降低78%，峰值功率密度提升20%、極限電流密度提高25%，電化學阻抗譜證實質量傳輸增強，為高電流密度燃料電池設計提供新方法。
王學良|程宇航|吳宇豪|曲志國
中國陜西省西安市西安交通大學能源與動力工程學院熱流體科學與工程教育部重點實驗室，郵編710049
摘要
質子交換膜燃料電池（PEMFCs）的電流密度、溫度和電化學性能受到傳質性能的嚴重影響，尤其是平行流場（PFF）中反應氣體分布不均的問題。受中國古代著名水利工程都江堰的啟發——該工程旨在管理農業灌溉和防洪的水流——我們提出了一種三重耦合調控策略來改善PFF中的氣體分布均勻性。數值模擬顯示，優化后的三重組合SB7-GCW5-SWM3-PFF使氣體分布均勻性（氣體速度的標準差，STDV）降低了78%，遠高于其他組合方式（11%–48%）。相應的PEMFC電化學測試表明，與參考PFF相比，采用SB7-GCW5-SWM3-PFF組裝的燃料電池在峰值功率密度（相對濕度100%時增加20%）和極限電流密度（相對濕度100%時增加25%）方面都有所提升。電化學阻抗譜（EIS）進一步證實了三重組合PFF設計對傳質能力的顯著增強。這項工作為提高高電流密度下PEMFC的傳質能力和功率密度提供了一種實用的設計策略。
引言
高功率密度的質子交換膜燃料電池（PEMFCs）是未來的主要發展趨勢[1]。高功率密度要求較高的電化學反應速率，而這又需要燃料電池內部具備足夠的傳質能力[2]。在這些多孔電極組件中，雙極板中的流場結構在提升傳質性能和功率密度方面起著關鍵作用[3]。已經提出了多種傳質結構的流場，如通道-肋結構[[4], [5], [6]]、多孔泡沫結構[[7], [8], [9]]、多孔有序結構[[10], [11], [12]]等。其中，通道-肋結構，特別是平行流場（PFF），由于其結構簡單且生產成本低，已在PEMFC堆棧中得到廣泛應用。然而，PFF在高電流密度條件下的固有傳質限制（如反應氣體分布不均、壓降高以及水分管理能力不足）使得難以有效提高PEMFC的功率密度[13]。為了改善PFF的傳質能力，人們在流場結構設計上提出了多種策略，大致可分為以下幾類：首先是內部通道結構的設計，如通道幾何形狀和擋板設計等[14,15]；其次是整體流場結構設計[16,17]；最后是外部流場結構設計，如進氣歧管設計[[18], [19], [20]]。這些設計策略的目的是改善流場中反應氣體分布的均勻性，增加氣體向氣體擴散層（GDL）的對流，并減少高電流密度條件下的水淹現象。
在通道幾何形狀設計中，通過調整通道-肋的寬度比、橫截面形狀（塊狀）和長寬比來改善反應氣體的對流和液態水的排出。Jeon[21]通過數值模擬發現，隨著通道-肋寬度比的增加，液態水的排水效率提升。Zhou等人[22]提出了尺寸比經過優化的正弦波形通道（OSWFCs），其傳質能力比PFF提高了19.53%，而1:3的比例則使水分去除能力提高了37.5%。He等人[23]實驗研究了S形流場，實現了1.02 W/cm2的峰值功率密度（比PFF高15%），這歸功于氣體湍流的增強和液態水積累的減少。值得注意的是，豐田汽車公司的Yoshizumi等人[24]將這種幾何設計理念應用到了新款MIRAI的燃料電池堆棧中，通過引入部分狹窄的陰極通道，催化劑層中的氧濃度提高了2倍。
另一種優化通道幾何形狀以增強氣體向催化劑層對流的策略是在通道內部引入塊狀物或擋板。這種優化可以從三個方面系統闡述：塊狀物的形狀、排列方式和結構參數[25]。塊狀物的形狀直接決定了流動擾動的強度和傳質效率。Zheng等人[26]在PFF和蛇形流場中引入了Y形塊狀物，數值模擬顯示，帶有Y形塊的流場使凈功率密度分別比PFF和SFF提高了25.6%和17.4%，同時改善了傳質和液態水的去除。Chen等人[27]開發了階梯狀塊狀物流場，提高了氣體均勻性并減少了水淹現象，模擬結果顯示功率密度比參考PFF提高了21.5%。除了塊狀物的形狀外，其排列方式和結構參數也對傳質效率至關重要。Heidary等人[28]對PFF中的串聯排列和交錯排列的塊狀物進行了數值研究，發現交錯排列的設計使最大凈功率提高了11%，而串聯排列的設計提高了7%。Wang等人[29]對陰極流場中不同數量、高度和間距的梯形塊狀物進行了數值研究，發現最佳配置使最大功率密度比無塊狀物設計提高了9.67%，同時保持了物理量的均勻分布和低壓降。此外，Lin等人[30]研究了PFF中的關鍵形狀塊狀物，插入等于通道寬度3/4高度的塊狀物使功率密度提高了30%。綜上所述，在這些通道拓撲優化策略中，向通道內部插入塊狀物被證明是提高燃料電池傳質性能的有效方法。
除了通道內部的傳質增強外，整個流場中反應氣體的分布不均也會影響PEMFC的電化學性能。為了解決這個問題，研究人員開發了各種流場結構，從基于傳統流場的簡單混合設計到復雜的仿生和分形配置都有涉及。Limjeerajarus等人[31]提出了一種集成了蛇形特征的集成流場結構，實現了氣體分布的改善和壓降的降低，凈功率密度提高了2.2%。為了進一步優化整體反應氣體分布，還提出了具有高效傳質能力的分形和仿生流場。Dong等人[32]基于四葉草結構和Murray定律設計了一種新型仿生流場，與PFF相比，該流場組裝的燃料電池最大輸出功率提高了114%，反應氣體分布更加均勻，壓降更低。Li等人[33]研究了鸚鵡螺仿生流場，發現其性能最佳，峰值功率密度比蛇形流場高21.53%，比蜂窩狀通道高5.73%。總之，上述流場設計有效改善了反應氣體的分布均勻性，但復雜的幾何形狀給可擴展制造和成本效益帶來了挑戰。
除了內部通道地形和整體流場結構的優化外，進氣歧管的排列方式、數量和結構也對改善反應氣體的分布均勻性起著重要作用。例如，Yu等人[34]比較了基于三種主要形狀（U型、Z型和U′型）的24種歧管形狀組合，ZZZ形狀在燃料電池中表現出更優的穩定性，平均電壓偏差為2.4 mV，平均溫度偏差為3.85°C。Liu等人[35]提出了一種進氣微分配器，顯著提高了氧濃度的均勻性，采用該改進流場的電池最大功率密度比傳統歧管高22.8%。Wang等人[36]發現，在PFF中使用擴展歧管和點陣歧管可以減輕流量分布不均的問題。在研究流場的氣體進氣模式時，Zhang等人[37]在進氣通道中引入了傾斜塊狀物，有效增強了流場內的氣體分布均勻性。值得注意的是，PEMFC堆棧中的歧管面積應控制在最佳閾值范圍內，超過該范圍可能會導致功率密度下降，電壓-溫度一致性也會受到影響[34]。
上述策略在流場的傳質能力上表現出不同的增強效果。然而，將這些因素結合起來以實現更有效的傳質能力和均勻性提升的研究尚未充分開展。受都江堰灌溉工程的啟發，本文提出了在PFF中耦合調節內部通道結構（階梯塊狀物SB）、整體流場結構（梯度通道寬度GCW）和外部進氣歧管結構（收縮寬度歧管SWM）的策略。具體來說，分別在不同組合條件下對SB在通道中的調節、GCW在整體流場中的調節以及SWM在進氣區域的調節進行了數值研究。通過單電池測試和電化學阻抗譜（EIS）驗證了優化結構的PFF性能。本文提出的耦合調節策略有望為流場結構設計提供一種實用的方法，以提高PEMFC的傳質性能和功率密度。
仿真與實驗
為了獲得不同參數的最佳組合，首先研究了單個參數的影響，然后研究了雙參數組合的影響。根據雙參數組合之間的相互作用規律，構建了三參數耦合調節方案，旨在顯著提高流場的傳質均勻性。包括每個參數的組合、模型建立與驗證、輸入參數和邊界條件等。
結果與討論
本節包含了關于PEMFC傳質的數值模擬和電化學性能的實驗驗證。值得注意的是，在模擬中，單參數評估使用了流量，而在考慮橫截面尺寸變化的雙參數和三參數組合中使用了流速。
結論
在這項工作中，通過耦合和調節三個不同級別的參數（內部通道SB、整體流場GCW和外部流場結構SWM），有效提升了平行流場的傳質能力。數值模擬顯示，三重組合優化方案SB7-GCW5-SWM3-PFF在氣體分布均勻性和壓降方面表現出優異的性能。
作者貢獻聲明
王學良：撰寫 – 審稿與編輯、驗證、監督、資源協調、項目管理、資金獲取、概念構思。程宇航：撰寫 – 原稿撰寫、軟件開發、數據管理。吳宇豪：軟件開發、方法論設計、實驗研究、數據分析。曲志國：監督、資金獲取。
利益沖突聲明
作者聲明他們沒有已知的財務利益或個人關系可能影響本文所述的工作。
致謝
本工作得到了國家自然科學基金（項目編號：52536005）、陜西省創新人才推進計劃科技創新團隊項目（編號：2024RS-CXTD-35）以及陜西省科技創新引領計劃（編號：2024ZCYYDP92）的支持。
