一種連續(xù)流式電極電容去離子系統(tǒng)，用于高效從廢水中回收和富集氨氮
《Journal of Environmental Chemical Engineering》：A continuous flow-electrode capacitive deionization system for efficient ammonia-nitrogen recovery and enrichment from wastewater
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時間：2026年02月28日
來源：Journal of Environmental Chemical Engineering 7.2
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四室流電極電容去離子技術高效去除氨氮并提升循環(huán)穩(wěn)定性，較傳統(tǒng)三室系統(tǒng)去除效率達99.04%且能耗降低26.6%。通過雙陰離子交換膜分隔電極室與濃縮室，實現(xiàn)定向遷移與副反應抑制。實驗驗證其適用于復雜水質(zhì)且無需電極再生，結構優(yōu)化突破傳統(tǒng)技術瓶頸。
劉啟林|張春紅|雷艷|王雙|劉雅|徐星濤
成都理工大學材料與環(huán)境工程學院，中國成都611730
摘要
流式電極電容去離子化（FCDI）在含氨廢水的處理和資源回收方面展現(xiàn)出顯著潛力。然而，傳統(tǒng)的三室FCDI（T-FCDI）存在一些問題，如電極與濃縮液混合、電極再生繁瑣、碳顆粒在陽離子交換膜（CEM）上沉積以及法拉第反應加劇。本研究通過引入兩個陰離子交換膜（AEM），構建了一種新的四室FCDI系統(tǒng)（F-FCDI），即陽極室-進水室-濃縮室-陰極室結構，實現(xiàn)了NH??從進水室向濃縮室的方向性遷移。實驗表明，F(xiàn)-FCDI系統(tǒng)在NH??去除效率（99.04% vs 78.17%）、循環(huán)穩(wěn)定性（50次循環(huán)后的容量衰減1.54% vs 24.51%）和能耗（12.70 kWh/kg N vs 34.32 kWh/kg N）方面均優(yōu)于T-FCDI系統(tǒng)。在連續(xù)處理2500 mL含氨廢水（100 mg/L NH?Cl）24小時后，F(xiàn)-FCDI的NH??去除效率仍保持在95.06%（T-FCDI為52.56%），且能耗僅為23.54 kWh/kg N（T-FCDI為56.23 kWh/kg N）。同時，電極室內(nèi)未檢測到NH??，pH值波動范圍（6.87-8.87）也小于T-FCDI（6.88-13.62），這證實了其對法拉第反應的有效抑制作用。此外，在含有多種陽離子的模擬城市廢水中，F(xiàn)-FCDI系統(tǒng)仍能有效去除超過65.8%的NH??，并表現(xiàn)出良好的離子選擇性。簡而言之，這種四室設計為解決傳統(tǒng)FCDI技術的瓶頸提供了創(chuàng)新方案，促進了氨氮資源回收技術的發(fā)展。
引言
氨（NH??）是一種常見的營養(yǎng)污染物，存在于廢水滲濾液、水產(chǎn)養(yǎng)殖廢水、厭氧消化產(chǎn)物和食品廢棄物發(fā)酵液中，可能導致藻類爆發(fā)和富營養(yǎng)化等水污染問題[1]、[2]。同時，氨也是農(nóng)業(yè)中的重要營養(yǎng)元素（氮肥）[3]、[4]、[5]。然而，傳統(tǒng)的廢水處理工藝（如生物硝化和反硝化）通常會將NH??轉化為N?等物質(zhì)[6]、[7]、[8]，這不僅導致氮資源的浪費，還消耗更多的化學物質(zhì)和能源。為了解決這一問題，人們開發(fā)了多種高效且低成本的NH??回收技術，包括化學沉淀[4]、催化氧化[9]、[10]、[11]、[12]、吸附[13]、[14]、光催化[15]和電容去離子化（CDI）[16]、[17]、[18]、[19]等。其中，CDI被認為是一種低能耗且易于操作的技術，因為它可以在低電壓（≤1.2 V）下通過碳電極對帶電樣品進行強電吸附[20]、[21]、[22]、[23]。然而，靜態(tài)電極的吸附容量有限，且吸附過程不連續(xù)，這極大地限制了其工業(yè)應用[24]、[25]。
目前，作為一種具有廣泛應用前景的CDI衍生技術，流式電極電容去離子化（FCDI）通過使用離子交換膜（IEMs）將流動電極和進水分離，實現(xiàn)了近乎無限的理論離子去除容量[26]、[27]、[28]。在傳統(tǒng)的FCDI裝置中，通常會引入陽離子交換膜（CEM）和陰離子交換膜（AEM），將整個FCDI單元分為兩個流動電極室和一個進水室，即典型的三室FCDI（T-FCDI）[29]、[30]、[31]、[32]、[33]、[34]。T-FCDI單元中流動電極和進水的分離設計使得吸附劑能夠同步從流動電極漿液中回收帶電樣品（如NH??）。傳統(tǒng)的T-FCDI單元通過電吸附將進水室中的NH??富集到流動電極室的碳懸浮液中。然而，T-FCDI單元的設計存在一些局限性：首先，隨著流動電極室中電解質(zhì)濃度的增加，法拉第副反應（如氧還原反應-ORR）加劇，導致離子去除效率下降和pH值波動增加[29]、[33]；其次，分離過程僅將目標離子轉移到流動電極室，后續(xù)需要額外步驟，增加了工藝復雜性；第三，流動電極的吸附容量有限，難以實現(xiàn)連續(xù)批處理（盡管具有巨大工業(yè)潛力）。當電解質(zhì)濃度達到臨界值時，需要使用HNO?和NaOH等化學物質(zhì)以及大量去離子水進行電極再生，這不僅操作繁瑣，還容易引起二次污染，限制了其經(jīng)濟性和環(huán)境可持續(xù)性。此外，CEM與流動電極的直接接觸不僅會導致膜污染，還會嚴重限制離子跨膜的遷移和傳質(zhì)動力學，這是FCDI性能不佳的關鍵因素之一。因此，重構膜-電極接觸界面和開發(fā)新的腔室結構對于提高FCDI技術性能至關重要。
在本研究中，我們重點關注了FCDI單元的結構設計，而非電極材料，如圖1所示。與T-FCDI（圖1a）相比，由AEM構建的四室FCDI單元（F-FCDI，圖1a）（從左到右依次為陽極室、進水室、濃縮室和陰極室）能夠更好地解決傳統(tǒng)T-FCDI的問題。首先，產(chǎn)物富集路徑得到了重構。在電場的作用下，NH??直接遷移到獨立的濃縮室，而不會與陰極室中的電極漿液混合，有效避免了T-FCDI中由于目標離子進入電極室而發(fā)生的嚴重副反應（例如ORR），從而為NH??的穩(wěn)定富集創(chuàng)造了清潔的電化學環(huán)境。其次，傳質(zhì)界面得到優(yōu)化，效率得到提高。AEM的引入阻止了碳顆粒進入濃縮室，顯著減少了其在CEM表面的沉積造成的膜污染，并降低了NH??的跨膜傳質(zhì)阻力。這種結構優(yōu)化有助于提高NH??的遷移通量和電荷利用效率，從而提升氨氮的回收性能。最后，回收過程得到簡化，成本也得以降低。獨立的濃縮室實現(xiàn)了富集氨溶液與流動電極漿液的物理分離，產(chǎn)品可以直接獲得，無需經(jīng)過后續(xù)的沉淀、過濾等固液分離步驟。這大大簡化了資源回收過程，降低了運營成本和復雜性，有望推動FCDI技術向工業(yè)應用的進步。通過系統(tǒng)比較T-FCDI和F-FCDI單元的NH??回收性能，驗證了四室FCDI單元的優(yōu)勢。實驗設計采用了多參數(shù)優(yōu)化策略進行評估，重點考察了流動電極中的碳懸浮液含量、進水速率、施加電壓、進水濃度、不同陽離子和陰離子、循環(huán)穩(wěn)定性以及實際應用等因素。
材料與化學品
導電劑炭黑（CB）和活性炭粉（AC）分別由天津金林新材料有限公司和福州億環(huán)碳業(yè)有限公司提供。有關CB和AC的更多詳細信息，請參見表S1。離子交換膜（IEMs）由杭州綠河環(huán)境保護科技有限公司提供，更多信息見表S2。化學試劑NH?Cl（99.5%）、NaCl（99.5%）、CaCl?（99%）、FeCl?（99.5%）、NH?NO?（99%）和(NH?)?SO?（99%）由相關公司提供。
流動電極中碳含量的影響
圖2總結了使用不同碳含量（2.5%、5%和7.5%重量百分比）的流動電極時，T-FCDI和F-FCDI的NH??回收性能。在電壓恒定為1.2 V、進水流量為10 mL/min的條件下，進水室中的NH?Cl濃度逐漸降低（圖2a），表明在5%和7.5%碳負載下，NH??進入流動電極的吸附能力增強（圖2b和c）。此外，電極...
結論
本研究展示了一種四室FCDI工藝，能夠高效連續(xù)處理含氨廢水，實現(xiàn)NH??的同時去除和回收，無需電極再生和后續(xù)分離步驟。與傳統(tǒng)的三室T-FCDI相比，四室FCDI在NH??去除效率（99.04% vs 78.17%）方面具有顯著優(yōu)勢，并且對不同進水濃度的適應性更強。
CRediT作者貢獻聲明
劉雅：可視化、驗證。徐星濤：撰寫 – 審稿與編輯、監(jiān)督、資源協(xié)調(diào)。雷艷：方法學設計、資金申請。王雙：項目管理、數(shù)據(jù)管理。劉啟林：初稿撰寫、實驗研究、資金申請。張春紅：軟件開發(fā)、實驗研究、數(shù)據(jù)分析。
利益沖突聲明
作者聲明他們沒有已知的財務利益或個人關系可能影響本文的研究結果。
致謝
本研究得到了成都理工大學人才引進項目（編號2024RC008）和中國教育協(xié)會國際交流項目（“從長江到維斯瓦河：2022年水體中抗生素的快速電化學檢測研究”219）的支持。
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