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        通過結合熒光與可見光和近紅外吸收及散射特性,顯著提升了天然受污染花生油中黃曲霉素(AFB)的檢測預測準確性

        《Food Control》:Improved prediction for AFB 1 in naturally contaminated peanut oil by fusing fluorescence with visible and near-infrared absorption and scattering properties

        【字體: 時間:2026年02月28日 來源:Food Control 6.3

        編輯推薦:

          花生油黃曲霉毒素B1檢測中,本研究提出融合熒光光譜(F)、可見光區吸收系數(μa-VIS)及近紅外區吸收系數(μa-NIR)的多源光學特征方法,結合支持向量回歸(SVR)、徑向基神經網絡(RBFNN)和長短期記憶網絡(LSTM)構建數據融合模型,實現AFB1含量高精度定量(R2=0.884)和準確分類(97.14%),有效解決復雜基質干擾問題。

          
        何雪明|肖元基|盧永南|楊曉云|張芳
        南京財經大學食品科學與工程學院/現代糧食流通與安全協同創新中心/糧油質量控制與加工重點實驗室,南京210023,中國

        摘要

        花生油在生產過程中容易受到黃曲霉毒素B1(AFB1)的污染。為了解決從受霉菌污染的原材料中快速、無損且準確地檢測AFB1的挑戰,本研究提出了一種方法,該方法結合了AFB1的特征熒光光譜(F)與可見光和近紅外范圍內的吸收系數(μa)和減散系數(μ’s),從而減輕了樣品基質變化帶來的干擾。通過物理化學分析,研究了兩種花生品種在AFB1污染下的關鍵質量指標變化。結果表明,隨著AFB1污染程度的增加,維生素E和多酚的含量下降,而類胡蘿卜素和葉綠素的含量上升。同時,油的顏色參數和粘度也出現了系統性變化。通過采用多級數據融合策略,并結合機器學習和深度學習算法(包括支持向量回歸(SVR)、徑向基函數神經網絡(RBFNN)和長短期記憶(LSTM)網絡),基于熒光、可見光和近紅外范圍內的μaF & μa-VIS & μa-NIR)的最佳特征組合,實現了AFB1含量的高精度定量預測(預測集的決定系數為0.884,均方根誤差為42.244 μg·kg-1)。此外,還能夠準確區分污染狀態(預測集的正確分類率為97.14%)。與單獨使用激光誘導熒光光譜相比,數據融合后模型的性能顯著提高,驗證了所提出的多源光學特征融合方法在快速無損檢測天然受污染花生油中的AFB1方面的有效性和實用性。

        引言

        黃曲霉毒素B1(AFB1)是由Aspergillus flavusAspergillus parasiticus產生的有毒次級代謝物,屬于IARC 1類人類致癌物,具有致癌、致突變和免疫抑制作用,即使在微量水平下也與肝癌有關(Stoev, 2024)。花生在生長、收獲或儲存過程中容易受到真菌污染,導致AFB1積累。雖然精煉過程(脫膠、中和等)通常可以去除黃曲霉毒素(Lu et al., 2023),但受污染的原材料或不當的加工過程可能會使粗油中殘留AFB1(Shephard, 2018)。最近的食品安全丑聞(例如,非食用油運輸罐車)增加了消費者對小型作坊或自制花生油的需求,從而提高了污染風險(Qi et al., 2019)。
        存在多種AFB1檢測技術。色譜方法,如高效液相色譜-熒光檢測(HPLC-FD)和液相色譜-串聯質譜(LC-MS/MS),靈敏度和特異性較高,但需要復雜的樣品制備。免疫測定法,如酶聯免疫吸附測定(ELISA)和膠體金免疫層析測定,簡單快捷,但可能存在特異性問題。新興技術如生物傳感器、表面增強拉曼光譜(SERS)和太赫茲光譜具有潛力,但在成本、穩定性和重復性方面面臨挑戰,阻礙了其快速無損在線應用。目前,最有望用于廣泛快速檢測花生油中AFB1的技術主要是各種光譜技術,如近紅外光譜(NIRs)、高光譜成像(HSI)、電阻抗光譜(EIS, Feng et al., 2024)和毫米波(Xu et al., 2025),這些技術基于花生被霉菌感染后內部化學成分和物理結構的規律變化。這些是間接檢測方法,因此不適合檢測花生油,據我們所知,目前沒有相關報道。由于AFB1在紫外光激發下會發出明顯的藍綠色熒光,激光誘導熒光光譜(LIFs)成為一種可以直接測量植物油中AFB1的直接檢測方法。然而,花生油基質的復雜性會嚴重干擾熒光信號,限制了LIFs的可靠性。我們之前的研究表明,通過吸收和散射特性可以消除植物油復雜基質對AFB1特征熒光的干擾(He et al., 2022, 2024; Wang et al., 2025)。
        近年來,化學計量學已成為從食品安全分析中的復雜光譜數據中提取有用信息不可或缺的工具。通過結合多元統計分析、機器學習和深度學習算法,化學計量學方法能夠有效處理高維、共線和非線性的光譜數據集,從而提高定性區分和定量預測性能。在霉菌毒素和食用油的光譜檢測中,化學計量學已被廣泛用于噪聲減少、特征提取、變量選擇和模型校準,顯著提高了檢測的穩健性和準確性(Adade et al., 2025)。具體來說,線性方法如主成分分析(PCA)和偏最小二乘回歸/判別分析(PLSR/PLS-DA)常用于探索性分析和基線建模,而非線性算法,包括支持向量機(SVM)、極限學習機(ELM)、徑向基函數神經網絡(RBFNN)、極端梯度提升(XGBoost)和長短期記憶網絡(LSTM),在捕捉光譜響應與污染物濃度之間的復雜非線性關系方面表現出優越能力(Bian et al., 2016; Wang et al., 2022)。這些化學計量策略特別適合多源光譜數據融合,可以充分利用不同光學參數的互補信息(Hayes et al., 2023)。
        然而,以往的研究僅關注添加了分析標準的植物油樣品中AFB1的檢測,尚未有關于天然受污染植物油中AFB1檢測的研究。本研究的具體目標是:(1)使用自主研發的光學平臺,測量不同品種天然受AFB1污染的花生油的多源光學參數,包括熒光強度(F)、吸收系數(μa)和減散系數(μ’s)光譜,并分析這三種類型的光譜;(2)進行全面的物理化學分析,以確定不同AFB1污染水平下花生油光譜變化的機制;(3)開展數據融合研究,并基于機器學習和深度學習方法建立AFB1在花生油中的定性區分和定量預測模型。

        章節片段

        天然AFB1污染花生油的制備

        為了獲得具有不同基質差異的天然AFB1污染花生油(以驗證所提出的方法),從中國山東省收集了兩個花生品種:‘Luhua’(LH)和‘Baisha’(BS)。未經滅菌處理,每個品種被分成105份(每份300克),共計210份,放入透氣性容器中,并在人工氣候室(28°C,85%相對濕度)中儲存。LH花生儲存了4天(取樣時間:

        AFB1檢測結果

        兩種花生油的AFB1檢測結果(圖3)顯示,隨著儲存時間的延長,AFB1含量呈總體上升趨勢。根據國家標準(GB 2761-2017),樣品被分類為合格(AFB1 < 20 μg·kg?1)或不合格(AFB1 ≥ 20 μg·kg?1)。在儲存0-2天內,AFB1含量較低(初始平均值為1.98 μg·kg?1),沒有顯著增加,所有樣品均合格。儲存3天后,AFB1含量急劇上升;在儲存后期,霉菌生長不均勻

        結論

        本研究系統地探討了兩種天然受霉菌污染的花生油中AFB1含量與其物理化學/光學特性之間的內在相關性。結果表明,AFB1污染程度的增加降低了維生素E和多酚的含量,提高了類胡蘿卜素和葉綠素的含量,并導致油顏色變深和粘度升高,所有這些因素都嚴重干擾了AFB1的特征熒光信號。ML-DF分析了μaμ’s(400-1700 nm)和F

        CRediT作者貢獻聲明

        張芳:資源提供、正式分析。楊曉云:驗證、調查。盧永南:調查。肖元基:軟件開發、正式分析、數據管理。何雪明:撰寫——審稿與編輯、撰寫——初稿、驗證、監督、項目管理、方法學、調查、資金獲取、數據管理、概念構思

        利益沖突聲明

        作者聲明他們沒有已知的競爭性財務利益或個人關系可能影響本文所述的工作。

        致謝

        作者感謝國家自然科學基金(32101618)、江蘇省高等教育機構自然科學基金(25KJB550007)、江蘇省重點研發計劃(BE2023347)、國家重點研發計劃(2021YFD2100601)以及江蘇省高等教育機構優先學術發展計劃(PAPD)提供的支持。
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