由木質纖維素加工誘導的pH響應型Pickering乳液用于姜黃素的遞送
《Food Research International》：Lignocellulose processing-induced pH-responsive Pickering emulsions for curcumin delivery
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時間：2026年02月28日
來源：Food Research International 8
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基于木槿莖的酸/堿生物精制法制備了具有pH響應性的Lignocellulose衍生物膠體顆粒（LCPs），可穩定高內相Pickering乳液并實現酸堿可控破乳循環超過8次，包裹姜黃素效率達92.5%，顯著提升其胃酸中釋放（生物利用度提升5.11倍）和腸液中的緩釋特性，同時促進脂類水解效率提高7.15倍，細胞毒性測試顯示良好生物相容性。
趙志博|王俊|李西龍|曲建華|侯小紅|趙玉丹|胡琪
沈陽藥科大學制藥工程學院，中國沈陽110006
摘要
開發pH響應型Pickering乳液對于不使用合成配體或化學修飾的遞送系統至關重要，這有助于保持生物材料的安全性。通過酸/堿生物精煉工藝，從bougainvillea spectabilis莖中制備了含有原位生成羧基的木質纖維素衍生物膠體顆粒（LCPs）。所得LCPs表現出pH響應性乳化行為，在堿性條件下能穩定高內相Pickering乳液（HIPPEs），并在酸性條件下發生可控的破乳。該乳液系統具有可逆的pH響應性，在至少八次乳化/破乳循環后仍保持超過95%的穩定性。用于姜黃素遞送時，包封效率達到了92.5%。體外釋放曲線顯示，在模擬胃液（Higuchi常數KH = 29.2）中釋放較快，在模擬腸液（KH = 18.5）中釋放持續。姜黃素的生物利用度從8.52%提高到了43.08%，提高了5.11倍。此外，該體系還能以57.22%的效率促進脂質水解，這一效率是純葵花油的7.15倍。細胞毒性測試表明其具有生物相容性，即使在LCPs濃度高達1000 μg/mL時，細胞存活率也超過90%。總體而言，本研究建立了一種生物精煉途徑，將未充分利用的植物資源轉化為具有加工誘導pH響應性的膠體平臺，以實現靶向營養物質的遞送。
引言
對刺激響應型、基于植物的遞送平臺的需求源于全球向食品系統轉型的趨勢。Pickering乳液，特別是高內相乳液（HIPPEs），由于其固有的穩定性和高包封能力，成為有效的膠體載體（Rodriguez & Binks, 2022）。這些系統可以有效保護那些口服生物利用度較低的生物活性化合物，如姜黃素。姜黃素的口服生物利用度很低（< 2%），這主要是由于其快速的全身代謝、較差的水溶性以及在胃腸道環境中的化學不穩定性。這種不穩定性主要源于其結構中的β-二酮結構單元在胃酸條件（pH 1.0–3.0）下的水解（Ma et al., 2021）。因此，這種pH依賴性的降解不僅降低了生物活性，也為遞送系統提出了一個關鍵的設計要求：根據胃腸道的pH梯度控制釋放。
目前實現基于生物聚合物的Pickering穩定劑的pH響應性釋放的主要策略依賴于合成后的化學接枝（Xu et al., 2019）。雖然這種方法有效，但它引入了額外的復雜性和外源配體，這與可持續性和清潔標簽的目標不符（Ahmed Bhutto et al., 2024）。因此，一個有吸引力的替代方案是在原始生物材料的初始加工過程中直接引入所需的功能性。
本文提出了一種通過酸/堿生物精煉工藝進行原位功能化的策略。該策略旨在通過在生成的膠體顆粒上生成和組織可離子化的羧基，使木質纖維素生物質具有pH響應性。bougainvillea spectabilis莖這種未充分利用的資源被一步加工成木質纖維素衍生物膠體顆粒（LCPs）。所得LCPs可以穩定高內相Pickering乳液（HIPPEs），并在pH響應下經歷八次以上的可逆乳化與破乳循環。在姜黃素遞送應用中，該平臺提供了保護性包封、酸觸發的胃部釋放以及增加的腸道生物利用度。這項工作提出了一種利用可再生生物質制造具有加工誘導pH響應性遞送膠體的策略，從而使材料功能性與環保加工原則相一致。
材料與試劑
Bougainvillea spectabilis和葵花油從當地市場采購。化學試劑以其原始狀態使用，無需進一步純化。詳細信息見補充文件S1.1。
LCPs和LCPs-HIPPEs的制備與表征
木質纖維素衍生物膠體顆粒（LCPs）是通過bougainvillea spectabilis粉末依次進行酸（H?PO?）水解和堿（NaOH）處理制備的。該處理去除了木質素和半纖維素，同時引入了羧基（圖1a）。
LCPs和LCPs-HIPPEs的表征
酸/堿生物精煉工藝顯著改變了原始木質纖維素的結構，生成了成分和性質與再生纖維素不同的材料。成分分析（NREL方法）顯示，最終的LCPs主要由耐酸的、富含木質素的基質組成（22.02 ± 0.12%），僅含有微量纖維素（0.17 ± 0.04%），且未檢測到半纖維素（補充文件S3.2）。需要注意的是，標準的NREL協議
結論
本研究提出了一種通過酸/堿介導的原位功能化策略，將木質纖維素生物質轉化為食品級、pH響應型Pickering乳化劑，無需使用合成改性劑。該方法制備的富含木質素的膠體顆粒（LCPs）表面帶有羧基，可作為pH響應性穩定劑。由LCPs穩定的乳液可以經歷八次以上的可逆循環；在姜黃素遞送應用中，該平臺提供了保護性包封、酸觸發下的胃部釋放以及提高的腸道生物利用度。
CRediT作者貢獻聲明
趙志博：撰寫——初稿撰寫、可視化處理、驗證、方法學設計、實驗研究、數據分析、概念構建。王俊：方法學設計。李西龍：數據分析、概念構建。曲建華：實驗研究、數據分析。侯小紅：驗證、方法學設計。趙玉丹：撰寫——審稿與編輯、資金籌集。胡琪：撰寫——審稿與編輯、項目監督、資金籌集。
利益沖突聲明
作者聲明他們沒有已知的可能影響本文研究的財務利益或個人關系。
致謝
本研究得到了沈陽藥科大學的中青年教師職業發展支持計劃（ZQN2016026）、沈陽藥科大學優青計劃（YQ202308）、遼寧省教育廳自然科學基金（JYTMS20231356）、遼寧省中醫藥創新研究團隊計劃（LNZYYCXTD-CCCX-002）、遼寧省“揭榜掛帥”項目（編號2023JH1/11500004）等項目的資助。
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