《Journal of Environmental Management》：Sustainable nutrient removal without chemical addition: Pilot-scale performance of a biochar-enhanced hybrid biofilm system in municipal wastewater treatment
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本研究提出將功能化生物炭集成至改良A2/O工藝中，形成無化學添加劑的高級營養物去除系統。通過蘇州 Loujiang 市政污水處理廠中試發現，該系統對總氮去除率達80.6%，總磷去除率94.2%，且無需外部碳源或化學沉淀劑。生物炭通過構建分層氧化還原微環境、促進跨物種電子轉移及富集脫氮菌（Caldilineaceae占比12.3%）和聚磷菌（Saprospiraceae占比8.7%），顯著降低曝氣能耗15-20%，系統穩定性適應C/N 2-8和15-30℃的波動。
陶一良|張葉|劉涵涵|徐曉毅|莊金龍|黃天音|盧紅英|吳炳堂
蘇州科技大學環境科學與工程學院，中國蘇州，215009
摘要
本研究提出了一種無化學物質且碳效率高的高級營養物質去除策略，該方法將功能性生物炭整合到改良的A2/O工藝中的混合生物膜系統中。在一家市政污水處理廠進行了長期的中試規模示范，以評估系統在實際運行條件下的性能。該生物炭增強系統實現了穩定的處理效果，無需添加外部碳源或化學沉淀劑即可持續滿足中國的1A級排放標準。系統的總氮平均去除效率為80.6%，總磷去除效率為94.2%，出水濃度分別低于10 mg/L和0.5 mg/L，遠低于嚴格的監管限制。生物炭作為多功能棲息地和電子媒介，促進了氧化還原分層的微環境發展，并增強了物種間的直接電子轉移。引入生物炭使曝氣能耗降低了15-20%，顯著降低了運營成本并提高了整體系統效率。高通量測序顯示，關鍵功能菌群的豐度有所增加，包括反硝化菌屬Caldilineaceae（相對豐度12.3%）和除磷菌屬Saprospiraceae（8.7%）。結構方程建模進一步量化表明，生物膜表面的微生物群落對污染物去除的貢獻是內部微生物群的1.8–2.3倍。該系統還表現出對不同C/N比（2–8）和溫度（15–30°C）的強適應性，顯示出其在多種環境中的廣泛應用潛力。這些結果不僅提供了關于生物炭促進的微生物過程的見解，還為現有污水處理廠提供了一種實用且可擴展的改造策略，以實現可持續的營養物質管理，并降低運營成本和化學依賴性。
引言
全球污水處理基礎設施的擴展顯著改善了水質，但實現一致且經濟有效的營養物質去除仍是一個緊迫的環境挑戰。盡管傳統的生物營養物質去除（BNR）系統，如廣泛應用的A2/O（厭氧-缺氧-好氧）工藝，能夠去除氮（N）和磷（P），但它們受到一些持續的運營和可持續性限制，尤其是在日益嚴格的排放標準下（Yuan等人，2024年；Fu等人，2019年）。
這些限制包括：（1）在碳有限的廢水中依賴補充碳源（通常COD/TN < 5），這增加了運營成本和化學足跡；（2）高曝氣能耗，占總工廠能耗的50–60%；（3）功能微生物群之間的競爭（例如，積累磷的生物與積累糖原的生物），導致生物磷去除不穩定；（4）在氧化還原條件不佳的情況下產生溫室氣體排放，如N2O。
目前克服這些限制的策略大致可分為兩類：微生物強化（例如，生物增強、代謝調節）和工藝配置修改（例如，階梯式進料、集成固定膜系統）（Yang等人，2019年；Liang等人，2023年；Tian等人，2022年；Zhang等人，2024a）（Yang等人，2019年；Liang等人，2023年；Tian等人，2022年；Zhang等人，2024a）。然而，微生物策略往往面臨長期穩定性和可擴展性的挑戰，而工藝修改可能會引入運營復雜性，需要額外的基礎設施，或者只是重新分配而不是解決根本的碳限制（Xu等人，2023年；Zhang等人，2024b）。此外，大多數現有證據來自實驗室規模的批量測試或僅關注單一性能指標的評估，可能無法充分捕捉連續流式實際系統所需的復雜協同作用和長期穩定性（Xu等人，2023年）。因此，一種同時解決碳依賴性、能源消耗和工藝穩定性的綜合方法仍然非常受歡迎。
基于碳的材料，特別是工程化生物炭的出現，提供了一種同時解決多重限制的新解決方案（Lou等人，2024年）。這些材料作為三維微生物棲息地，具有分層的孔結構，創造了不同的生態位——大孔（>50 μm）用于生物質捕獲，中孔（2-50 μm）用于生物膜形成，微孔（<2 nm）用于酶固定（He等人，2024年）。除了物理結構外，這些材料的表面化學性質，富含含氧功能基團（-COOH、-OH），顯著增強了微生物附著并促進了物種間的直接電子轉移（Zheng等人，2022a；Wu等人，2017年）。
為了評估生物炭增強混合生物膜系統的性能，將其與使用非碳介質或無額外載體材料的處理系統進行比較是有用的。例如，臺架和中試規模的 constructed wetland 研究表明，僅使用礫石的介質在處理二次出水時，總氮（TN）去除效率約為39.2%，而添加了生物炭的濕地介質在相似的進水條件下，TN去除效率可超過59.8–78.6%，這代表了由于生物炭增強微生物活性和吸附能力而帶來的約20–40%的氮去除改進（Zheng等人，2022b）。
此外，使用木屑或礫石的簡單過濾系統報告的濁度去除效率約為87–90%，而生物炭過濾器由于其較大的比表面積和吸附性能，濁度降低幅度略高（≈93%）（Zhao等人，2025年）。與未經處理或未經改良的系統相比，生物炭混合生物膜方法顯著同時改善了多種營養物質轉化途徑。
生物炭不僅依賴于傳統的氫介導途徑，還能提供額外的電子傳遞路徑，增強微生物群落內的氧化還原相互作用，從而提高了電子利用的整體效率，據報道這有助于更有效地利用可用有機底物，而無需增加外部碳輸入（Zhu等人，2019年）。
這種材料科學（定制的載體特性）與微生物生態學（結構化群落組裝）的整合對于改造現有基礎設施特別有前景。當考察它們的多方面益處時，將基于碳的材料納入A2/O工藝改進的必要性變得明顯（Zhang等人，2025年）。首先，它們作為導電基質，促進了位于不同微環境中的微生物群體之間的電子交換（例如，在生物膜內和懸浮絮體中），從而支持氧化和還原反應的更有效耦合，而不是創建全新的代謝途徑（Wu等人，2017年）。其次，它們的固有緩沖能力有助于穩定厭氧區的pH值，這對積累磷的生物（PAO）的活性至關重要，但通常會受到揮發性脂肪酸（VFA）吸收的影響（Sarvajith和Nancharaiah，2022年）。第三，它們通過結合吸附和沉淀機制作為動態磷庫，提供對抗進水波動和工藝干擾的緩沖（Zhang等人，2020年）。也許最重要的是，這些材料使得不同功能群落能夠共存而不是競爭，從而促進了PAO、反硝化菌和其他功能菌群的協同作用，重塑了處理系統的生態動態（Tang等人，2024年，2025年）。
盡管具有這些有前景的特性，但迄今為止大多數研究都集中在實驗室規模的批量測試或單一性能指標上。關于在真實連續流條件下對添加了生物炭的混合生物膜系統進行的中試規模綜合研究，仍存在顯著的知識空白。此外，生物炭影響微生物群落結構、生物膜功能和系統級營養物質去除的協同機制，即“材料-微環境-微生物”之間的綜合聯系，尤其是在改造到傳統工藝中的混合生物膜-懸浮污泥配置中，仍沒有得到充分量化。
相比之下，非碳介質如沸石和大理石碎片在某些操作條件下顯示出相對較高的銨氮（NH4+-N）去除效率（沸石：75.8–94.1%，大理石碎片：54.9–83.9%），但這些介質主要依賴于物理離子交換或吸附，缺乏支持耦合生物膜過程（如同時硝化、反硝化和生物除磷）所需的微環境復雜性（Chen等人，2024年）。
為了填補這些知識和應用空白，本研究提出并在中試規模連續運行中展示了將生物炭增強混合生物膜系統改造到傳統A2/O工藝中。我們的目標是（1）評估該系統在無需外部碳或化學添加的情況下長期中試規模的N和P去除性能，（2）表征生物炭促進的微生物群落結構和功能富集，（3）闡明支持增強營養物質去除的關鍵機制——包括電子轉移、氧化還原分層和群落協同作用。通過從批量測試轉向連續流中試規模研究，我們提供了一個將材料科學與微生物生態學結合在實際處理背景下的系統級評估。這項工作不僅提供了關于生物炭介導的生物膜過程的基本見解，還為升級現有污水處理基礎設施以實現更大的可持續性和運營韌性提供了實用且可擴展的途徑。
部分摘錄
實驗地點
在蘇州婁江污水處理廠進行了關于生物質填料（塊狀）提取氮和磷的初步研究，該廠是本研究的試點地點。這項試點測試旨在評估填料是否能在實際運行條件下促進額外的氮和磷轉化和保留。婁江試點基地面積為74平方米，尺寸為12.2米×6.1米，水池總高度為3.5米。
中試規模反應器的設計
不同的材料被引入中試規模反應器，并定期監測其水質。主要監測的污染物包括NO3?-N、NH4+-N、TP、COD和pH值。根據長期測量結果評估了這些材料在膜附著方面的性能。圖S5顯示了中試規模裝置的示意圖。
不同材料對水質的凈化效果
如圖2所示，在實驗室規模反應器的40天監測期間，5–10毫米的生物質活性炭表現出高
結論
這項中試規模研究表明，將生物炭增強的混合生物膜系統整合到A2/O工藝中，為市政污水的高級營養物質去除提供了一種可持續且無化學物質的途徑。與典型的實驗室規模研究相比，其中生物炭的添加使總氮去除效率提高了約10%或達到60–80%的TN去除效率，我們的中試規模混合A2/O系統始終實現了氮和磷的高效同時去除
CRediT作者貢獻聲明
陶一良：撰寫——原始草案、方法論、調查、數據管理。張葉：可視化、資源、數據管理。劉涵涵：資源、正式分析。徐曉毅：可視化、監督、調查。莊金龍：軟件、方法論、概念化。黃天音：可視化、監督、資金獲取。盧紅英：資源。吳炳堂：撰寫——審稿與編輯、監督、資金獲取。
利益沖突聲明
作者聲明他們沒有已知的競爭性財務利益或個人關系可能會影響本文所述的工作。
致謝
這項工作得到了國家自然科學基金（52070137）和姑蘇創新創業領軍人才計劃（ZXL2022500）的支持。
