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        提高二氧化碳轉(zhuǎn)化為環(huán)狀碳酸鹽的效率:采用Mim-6離子液體的雙金屬Ni/Zn-PTA金屬有機(jī)框架復(fù)合材料實(shí)現(xiàn)無(wú)溶劑催化

        《Fuel》:Boosting CO 2 conversion to cyclic carbonates: Bimetallic Ni/Zn-PTA MOFs composite with Mim-6 ionic liquid for solvent-free catalysis

        【字體: 時(shí)間:2026年03月01日 來(lái)源:Fuel 7.5

        編輯推薦:

          基于改進(jìn)的熱輻射實(shí)驗(yàn)平臺(tái),劃分煤輻射點(diǎn)火四階段,量化輻射距離、氣流速度、水分浸漬率和傾角的影響,揭示氣流速度最顯著,提出強(qiáng)化流速與氧氣濃度控制及實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)策略。

          
        郭強(qiáng)|張宇濤|李雅晴|張遠(yuǎn)波|孫亞莉|李星|李哲巖
        西安科技大學(xué)安全科學(xué)與工程學(xué)院,中國(guó)陜西省西安市710054

        摘要

        基于改進(jìn)的熱輻射誘導(dǎo)實(shí)驗(yàn)平臺(tái),本研究將煤在熱輻射下的典型燃燒過(guò)程劃分為四個(gè)階段,并系統(tǒng)量化了輻射距離、氣流速度、水浸沒(méi)速率和輻射傾角對(duì)煤輻射誘導(dǎo)燃燒的影響。結(jié)果表明,增加輻射距離會(huì)降低熱流密度,減緩溫度上升并抑制煤與氧的復(fù)合反應(yīng);在1.0–1.5 m/s的臨界范圍內(nèi),氣流速度顯著增強(qiáng)反應(yīng)并促進(jìn)局部高溫點(diǎn)的形成;浸水后的煤由于溫度上升延遲和蒸發(fā)吸熱而表現(xiàn)出明顯的反應(yīng)抑制效果;不同的輻射傾角會(huì)影響燃燒風(fēng)險(xiǎn)的空間分布。綜合分析表明,氣流速度是輻射燃燒過(guò)程中最顯著的影響因素。因此,在封閉火區(qū)的現(xiàn)場(chǎng)處理中,有必要加強(qiáng)氣流速度和氧氣濃度的控制措施,并提高對(duì)其的實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)。本研究為深入理解封閉火區(qū)中煤的燃燒機(jī)制以及制定針對(duì)性的預(yù)防和控制策略提供了重要參考價(jià)值。

        引言

        煤自燃(CSC)火災(zāi)對(duì)煤礦安全構(gòu)成嚴(yán)重威脅。有毒氣體的釋放、強(qiáng)烈的熱損傷和火勢(shì)蔓延常常導(dǎo)致災(zāi)難性后果[1]、[2]、[3]。統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)顯示,全球煤礦火災(zāi)造成的經(jīng)濟(jì)損失每年超過(guò)數(shù)十億美元,同時(shí)伴隨著大量人員傷亡的風(fēng)險(xiǎn)[4]、[5]、[6]。在火勢(shì)失控的情況下,封閉火區(qū)是減輕災(zāi)害影響的最有效策略[7]、[8]。然而,火區(qū)內(nèi)的高溫?zé)嵩磿?huì)向周?chē)h(huán)境釋放大量熱輻射,引發(fā)“輻射誘導(dǎo)燃燒和火區(qū)擴(kuò)張”的災(zāi)難鏈。非線性熱傳遞和多場(chǎng)耦合效應(yīng)的復(fù)雜性使得防火和控制工作變得復(fù)雜[9]、[10]。因此,研究?jī)?nèi)部熱輻射對(duì)CSC的影響至關(guān)重要。這種理解對(duì)于預(yù)測(cè)火勢(shì)蔓延、評(píng)估風(fēng)險(xiǎn)、開(kāi)發(fā)有效的阻燃劑、指導(dǎo)現(xiàn)場(chǎng)操作以及最終確保礦井安全至關(guān)重要[11]。
        目前關(guān)于封閉火區(qū)內(nèi)CSC的研究主要集中在三個(gè)核心方向:空氣-熱遷移規(guī)律、氧化反應(yīng)機(jī)制以及抑制技術(shù)的發(fā)展[12]、[13]、[14]、[15]。在熱行為和氧化動(dòng)力學(xué)方面,王等人[16]研究了煤在加熱-衰減過(guò)程中的空氣-熱特性和氧化動(dòng)力學(xué),發(fā)現(xiàn)CO濃度與熱流密度之間存在顯著的滯后效應(yīng)。張等人[17]分析了不同輻射溫度和粒徑條件下CSC的轉(zhuǎn)化特性和動(dòng)力學(xué)規(guī)律,為理解熱作用下的煤氧化機(jī)制奠定了基礎(chǔ)。在空氣-熱遷移和產(chǎn)物分布領(lǐng)域,張等人[18]揭示了強(qiáng)制對(duì)流環(huán)境中淺層高溫?zé)狳c(diǎn)向煤堆深部的遷移特性。吳等人[19]證實(shí)溫度梯度驅(qū)動(dòng)氣體遷移和積聚,指示氣體在熱浮力的作用下向上遷移并與溫度場(chǎng)協(xié)調(diào)。李等人[20]進(jìn)一步指出,煤燃燒產(chǎn)生的熱浮力效應(yīng)可能導(dǎo)致燃燒區(qū)甲烷富集,從而引發(fā)爆炸危險(xiǎn)。趙等人[21]闡明了CSC中高溫區(qū)的形成機(jī)制、氣體產(chǎn)物的氧氣供應(yīng)模式和分布規(guī)律,并區(qū)分了加熱和冷卻階段的判斷指標(biāo)。在抑制技術(shù)研究方面,張等人[22]制備的凝膠泡沫有效延長(zhǎng)了煤的氧化過(guò)程,并顯著降低了指示氣體含量和煤溫,為CSC的預(yù)防和控制提供了技術(shù)支持。
        值得強(qiáng)調(diào)的是,封閉火區(qū)作為控制CSC蔓延的重要措施,其內(nèi)部環(huán)境非常復(fù)雜。在該區(qū)域進(jìn)行現(xiàn)場(chǎng)實(shí)驗(yàn)極其危險(xiǎn),直接觀察和測(cè)量也非常具有挑戰(zhàn)性[23]、[24]。因此,許多學(xué)者通過(guò)數(shù)值模擬技術(shù)[25]、[26]、[27]進(jìn)行了間接分析,為研究封閉火區(qū)內(nèi)CSC的相關(guān)特性提供了安全可行的技術(shù)途徑。在探索單一因素影響規(guī)律的過(guò)程中,史等人[28]發(fā)現(xiàn)傾角改變了煤塵的最低點(diǎn)燃溫度、高溫點(diǎn)的分布和悶燒傳播路徑。吳等人[29]比較了空氣和O2/CO2氣氛中煤塵層的自燃行為,證實(shí)氧氣濃度的增加降低了煤塵的最低點(diǎn)燃溫度,而CO2的抑制作用相對(duì)較弱。史等人[30]關(guān)注了熱顆粒引起的煤塵點(diǎn)燃機(jī)制,明確熱顆粒的溫度和嵌入深度對(duì)煤塵點(diǎn)燃延遲時(shí)間和燃燒模式有顯著調(diào)節(jié)作用。肖等人[31]采用過(guò)渡擴(kuò)散模型模擬了地下煤氣化(UCG)的點(diǎn)燃過(guò)程,并分析了溫度和氧氣濃度對(duì)其的影響,為研究封閉空間內(nèi)煤的高溫?zé)岱磻?yīng)提供了參考。
        封閉火區(qū)的環(huán)境特性直接影響煤在熱輻射作用下的點(diǎn)燃條件、反應(yīng)速率和臨界狀態(tài)[32]、[33]、[34]、[35],而該領(lǐng)域的研究空白導(dǎo)致了多起悲劇性事故:2013年,八寶煤礦的封閉火區(qū)引發(fā)了多次爆炸,造成53人死亡、17人受傷;2024年,興安煤礦封閉采空區(qū)內(nèi)的煤因熱輻射和氧的耦合效應(yīng)重新燃燒,導(dǎo)致緊急響應(yīng)過(guò)程中5人死亡。這些事故表明,對(duì)封閉火區(qū)內(nèi)輻射誘導(dǎo)點(diǎn)燃受環(huán)境參數(shù)調(diào)控規(guī)律的理解不足是煤礦工作安全中的一個(gè)致命缺陷。因此,開(kāi)展這一領(lǐng)域的研究不僅是填補(bǔ)現(xiàn)有研究空白的必然要求,也是提高CSC預(yù)防和控制科學(xué)性、防止重大和極其嚴(yán)重事故再次發(fā)生的關(guān)鍵措施。
        基于改進(jìn)的熱輻射誘導(dǎo)實(shí)驗(yàn)平臺(tái),本研究分析了多個(gè)環(huán)境變量——輻射距離、氣流速度、水浸沒(méi)速率和輻射傾角——對(duì)封閉火區(qū)內(nèi)煤輻射誘導(dǎo)燃燒的影響。研究結(jié)果為管理此類(lèi)區(qū)域提供了指導(dǎo),有助于更深入地理解輻射誘導(dǎo)燃燒過(guò)程及其相關(guān)的次生災(zāi)害。這項(xiàng)研究支持了煤礦風(fēng)險(xiǎn)工程和過(guò)程安全有效安全措施的發(fā)展。

        章節(jié)摘錄

        煤樣采集與表征

        本實(shí)驗(yàn)使用的煤樣來(lái)自陜西省榆林市的二墩煤礦。該煤屬于長(zhǎng)焰煤。從工作面采集的煤樣用塑料薄膜密封保存。在實(shí)驗(yàn)室中,去除了表面氧化層,并將煤樣粉碎至0–0.6 mm的粒徑[36]。煤樣的工業(yè)分析和元素分析結(jié)果如下表1所示

        典型燃燒過(guò)程階段分析

        為了從根本上理解關(guān)鍵環(huán)境因素如何影響煤的輻射誘導(dǎo)燃燒,首先需要定義煤顆粒在輻射加熱下的特征燃燒階段。圖3展示了在以下條件下進(jìn)行的代表性實(shí)驗(yàn):輻射溫度為250 ℃,煤顆粒直徑為0.6 mm,輻射距離為3.0 cm,自然對(duì)流,含水量為0%,輻射傾角為0°(在輻射距離

        結(jié)論

        (1) 基于統(tǒng)一的實(shí)驗(yàn)平臺(tái),本研究將煤的熱輻射誘導(dǎo)燃燒過(guò)程分為四個(gè)階段,即蒸發(fā)干燥、氧化和熱量?jī)?chǔ)存、熱分解以及完全燃燒成灰。同時(shí)量化了四個(gè)因素——輻射距離、氣流速率、水浸沒(méi)速率和輻射傾角的獨(dú)立影響。
        (2) 增加輻射距離可能會(huì)抑制煤與氧的復(fù)合反應(yīng)。當(dāng)氣流

        作者貢獻(xiàn)聲明

        郭強(qiáng):撰寫(xiě)——原始草稿,方法論設(shè)計(jì)。張宇濤:撰寫(xiě)——審稿與編輯,監(jiān)督。李雅晴:張遠(yuǎn)波:資金獲取,正式分析。孫亞莉:概念構(gòu)思。李星:實(shí)驗(yàn)研究。李哲巖:可視化處理。

        利益沖突聲明

        作者聲明他們沒(méi)有已知的可能會(huì)影響本文所述工作的財(cái)務(wù)利益或個(gè)人關(guān)系。

        致謝

        本研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金(項(xiàng)目編號(hào):52574273)、陜西省杰出青年科學(xué)基金計(jì)劃(項(xiàng)目編號(hào):2025JC-JCQN-024)、陜西省自然科學(xué)基礎(chǔ)研究計(jì)劃(項(xiàng)目編號(hào):2025JC-YBQN-467)、陜西省博士后科學(xué)基金(項(xiàng)目編號(hào):2023BSHEDZZ299)、中國(guó)博士后科學(xué)基金(項(xiàng)目編號(hào):2023M742817)以及CPSF博士后獎(jiǎng)學(xué)金計(jì)劃(項(xiàng)目編號(hào):GZC20232138)的支持。
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