生物質作為一種關鍵的碳基可再生原料，在向凈零排放的能源轉型中發揮著重要作用。然而，其較低的體積和能量密度導致了較高的運輸成本，極大地影響了大規模生物質項目的經濟可行性[1]。為了提高生物質的能量密度，已經廣泛采用了顆粒化等致密化技術，使得生物質顆粒更適用于大規模應用[1]。熱解被認為是任何生物質熱化學過程（如燃燒和氣化）的初始反應[2]。與生物質顆粒不同，生物質顆粒在熱解過程中會經歷更復雜的反應，這是由于熱量和質量傳遞的顯著差異。在顆粒熱解過程中，由于顆粒外層比內層升溫快得多，因此存在較大的溫度梯度[3]，從而導致顆粒內部熱解反應的異質性[4]。此外，顆粒內層產生的揮發性物質必須通過外層，從而在顆粒內部引發更多的二次反應[4]。這些二次反應促進了由揮發性物質重新聚合形成的二次炭的產生，增加了炭的產率[5]。

炭產率是量化熱化學反應過程中典型有機或無機元素保留比例的關鍵參數[6]、[7]。目前，如果忽略顆粒內部炭產率的空間變化，確定生物質顆粒的總體炭產率相對簡單。以往的研究主要集中在生物質顆粒熱解過程中的總體炭產率上，這通常是通過稱量熱解前后的固體樣品來確定的[8]、[9]、[10]。考慮到熱量和質量傳遞的限制，顆粒內部不同位置發生的化學反應存在顯著差異，包括炭的轉化以及一些二次反應（如焦油裂解或炭-焦油相互作用）[11]、[12]。這些現象可能直接導致熱解過程中顆粒內部炭產率的時空異質性。一些分析技術（如原位X射線計算機斷層掃描和光譜學）可以用來表征空間分辨的物理參數（如碳結構、孔隙率和體積收縮），但它們仍然無法準確揭示時空異質性的演變[13]、[14]、[15]、[16]。因此，了解不同階段和位置的炭產率變化對于解析單個顆粒熱解過程至關重要。

然而，確定生物質顆粒內部不同階段和位置的炭產率變得具有挑戰性，因為無法直接獲得熱解前后顆粒內樣品的質量。巧合的是，在1000°C以上的高溫熱解過程中，由于在流式反應器（如滴管爐）中難以完全收集到125微米以下的細顆粒的炭產物，因此采用灰分示蹤法來確定固體燃料熱化學過程中的炭產率，該方法基于一個假設，即熱化學反應前后灰分的質量保持不變[17]、[18]、[19]。Liaw等人[19]回顧了之前關于在1000°C以上高溫下使用灰分示蹤法確定炭產率的研究，并發現灰分中的難熔元素（如鋁、硅或鈦）也可以用于熱解和燃燒過程中的炭產率測定。這些研究表明，通過灰分示蹤法可以解決在流式反應器中難以完全收集125微米以下細顆粒炭產物的問題，從而避免了稱量最終炭質量的需要。與生物質顆粒相比，生物質顆粒不適合在流式反應器中進行熱化學實驗。據我們所知，目前文獻中尚未報道將灰分示蹤法應用于熱解過程中確定顆粒內部炭產率的時空變化。此外，關于熱解參數對生物質顆粒炭產率影響的先前結果不能直接應用于顆粒樣品，因為顆粒內部炭產率存在顯著的時空異質性。因此，使用灰分示蹤法來確定生物質單顆粒熱解過程中的時空炭產率是一個值得考慮的方法。

本研究旨在通過使用總灰分或難熔元素（如硅）作為示蹤劑，開發灰分示蹤法的新應用，以確定生物質顆粒熱解過程中的時空炭產率。這是固體燃料領域的一項新研究，旨在實驗性地確定生物質顆粒熱解過程中的時空炭產率。然后對比分析了這兩種方法確定的時空炭產率，揭示了時空尺度和溫度對顆粒內部不同階段和位置炭產率變化的影響。這項研究將為理解單個顆粒內部不同階段和位置炭形成的異質性提供關鍵數據，這對于開發先進的生物質顆粒熱解技術至關重要。