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邁向可持續的納米礦物合成：通過超臨界水熱法生產xonotlite的生命周期評估
《The Journal of Supercritical Fluids》：Towards Sustainable Nanomineral Synthesis: Life Cycle Assessment of Xonotlite Production via Supercritical Hydrothermal Method
【字體： 大 中 小 】 時間：2026年03月02日 來源：The Journal of Supercritical Fluids 3.4
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鈣硅酸鹽水熱合成技術及環境評估研究
在眾多納米礦物中，硅酸鈣水化物（C-S-H）尤為重要，因為它們在基于水泥的材料中起著關鍵作用[2][3]。CaO-SiO2-H2O家族包含約三十種不同的晶體礦物相，這些礦物的鈣硅（Ca/Si）比例各不相同。這些礦物可以通過地質水熱過程形成，即高堿性流體與裸露的火成巖反應；或者作為水泥水化的產物產生[4]。在水泥水化過程中，C-S-H凝膠是主要產物，對水泥漿體的強度和性能貢獻最大。加速水泥水化可以更快地形成更密實、更堅硬的水泥漿體，從而減少施工時間和成本。
最近的研究強調了xonotlite顆粒作為觸發C-S-H凝膠自催化形成的“種子”的作用[5][6][7]。除了用于增強水泥性能外，xonotlite還在骨科材料[10]、絕緣材料[11]以及廢水凈化中的雜質去除穩定劑[12]等領域展現出應用潛力。然而，其天然的有限供應限制了其更廣泛的應用。因此，人們投入了大量精力來合成xonotlite以滿足這些領域的需求。亞臨界和超臨界水熱合成方法是生產納米材料的最有效方法之一[13][14][15][16]。這種方法可以制備出各種納米形狀，如納米線、納米棒、納米片和納米球[17][18][19]。傳統的亞臨界水熱方法需要較長的合成時間，通常長達數十小時甚至幾天。相比之下，創新的超臨界水基方法能夠實現C-S-H納米顆粒的超快速合成，為這些稀有礦物的工業應用開辟了新的機會。
Adschiri等人（1992年）首次報道了連續超臨界流動合成技術[20]，展示了連續流動反應器在快速生產高結晶度納米材料（如xonotlite和tobermorite）方面的潛力[21][22]。當水超過其臨界點（374°C和22.1 MPa）時，會表現出獨特的物理化學性質，如密度、粘度和介電常數的變化，這些性質與環境條件下的水有很大不同[23]。超臨界水技術可實現無機材料的高反應速率和增強的成核作用，從而替代了昂貴、有害且污染嚴重的有機溶劑[24]。該方法具有高度靈活性，可以處理多種前驅體和相關化學反應，并允許調整工藝參數和反應動力學。因此，超臨界水熱流動合成技術在材料加工中具有優勢[25][26]。對于C-S-H的生產，該技術的主要優勢在于超快的反應動力學，能夠在連續模式下幾秒鐘內合成出結晶態的C-S-H納米顆粒（如xonotlite），同時更好地控制材料的物理化學性質。此外，超臨界C-S-H礦物在形態、結晶度和結構方面與天然礦物更為相似[7][22]。
除了超臨界水熱技術的這些優點外，從可持續性和環境影響的角度評估化學合成也變得非常關鍵。生命周期評估（LCA）是一種全面評估制造路線優缺點的理想工具，可以估算與前驅體、溶劑和材料加工相關的能源消耗，并確定環境改進的領域。
近年來，美國環境保護署（USEPA）認識到使用超臨界流體的重要性，并推動了一系列旨在開發環境可持續化學過程的項目[27]。這些應用涵蓋材料、半導體、能源、提取、廢物處理、制藥和醫學科學等多個領域。盡管應用范圍廣泛，但迄今為止文獻中關于超臨界合成環境影響的報道仍然較少[16][28][29][30][31]。這些初步的LCA研究指出，前驅體和溶劑的選擇對環境影響最為關鍵。
在本研究中，我們進行了LCA評估，以估算在實驗室和工業規模下生產1公斤xonotlite的潛在環境影響。LCA結果突顯了超臨界流體技術的優勢，并指出了提高其可持續性的改進方向。這項研究可能為合成xonotlite在各種工業應用中的使用鋪平道路。
C-S-H納米顆粒的連續超臨界水熱合成是在實驗室規模下進行的。所開發的連續流動系統包括三個部分：化學前驅體的注入系統、C-S-H納米顆粒結晶的反應器以及產物回收系統。整個實驗系統的流程圖如圖1所示。
首先，通過溶解化學計量的前驅體溶液制備了兩種不同的前驅體溶液
圖3(a)中的X射線衍射（XRD）圖譜表明，在超臨界條件（400°C和23.5 MPa）和亞臨界條件（325°C和23.5 MPa）下合成的材料均為xonotlite（pdf 00-023-0125），且前驅體溶液的Ca/Si摩爾比為1。圖3(b)顯示，xonotlite晶體主要由長度約為1-30 μm、寬度約為50-100 nm的細小扁平纖維組成。
為了研究溫度對合成過程的影響
對納米礦物需求的增加以及天然礦物的有限供應推動了合成納米礦物生產技術的發展。特別是C-S-H納米礦物方面的研究受到了廣泛關注，因為它們能夠顯著加快水泥的水化速度并提高其強度，從而引發了大量關于xonotlite的研究。水熱合成是一種成熟且應用廣泛的方法。然而，迄今為止只有少數研究報道了相關成果
Valentina Musumeci： 方法學研究
Alexandre Charpentier Poncelet： 數據管理、概念構思
Philippe Loubet： 文章撰寫、審稿與編輯、可視化處理、監督及概念構思
Daye Lee： 文章撰寫、數據管理及概念構思
Cyril Aymonier： 文章撰寫、審稿與編輯、資金籌集
Guido Sonnemann： 資金籌集
Jorge S. Dolado： 資金籌集
作者聲明沒有已知的財務利益沖突或個人關系可能影響本文的研究結果
本研究是在波爾多-歐斯卡普斯歐洲卓越校區（Bordeaux-Euskampus Euro-regional Campus of International Excellence）的框架下進行的，并得到了波爾多大學（UB）與巴斯克大學（UPV/EHU）共同開發的國際博士項目的支持。Valentina Musumeci感謝波爾多大學的卓越計劃（IdEX）提供的財務支持。作者還感謝法國國家科學研究中心（CNRS）、波爾多理工學院（Bordeaux INP）以及新阿基坦大區（Région Nouvelle-Aquitaine）的支持
