《Water Research》：Redox oscillations in riparian zone stimulate carbon loss by enhancing microbial respiration
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紅氧化還原振蕩條件下，微生物碳利用效率（CUE）顯著降低，加速碳流失。Fe物種循環導致礦物結合有機碳（MAOC）釋放，羥基自由基（•OH）進一步分解芳香有機物為可降解形式。代謝組學和宏基因組學分析表明，微生物群落及代謝途徑（如磷酸戊糖途徑和三羧酸循環）重構促進碳礦化。揭示紅氧化還原區作為陸地碳匯潛在泄漏熱點，強調Fe驅動的有機質再組織與微生物代謝重編程的耦合機制。
李振辰|李曉云|焦斌全|楊玉書|王宏毅|顧莉|艾海南|程宏|程尚
教育部三峽水庫區域生態環境重點實驗室，重慶大學環境與生態研究所，中國重慶沙坪壩路174號，400045
摘要
河岸生態系統中的氧化還原振蕩對碳封存構成了嚴重威脅，然而非生物驅動因素與微生物代謝之間的機制耦合仍不明確。通過控制培養實驗，我們發現氧化還原振蕩條件顯著降低了微生物的碳利用效率（CUE），從而加速了碳的損失，相較于靜態的氧化或厭氧條件更為明顯。從機制上講，氧化還原振蕩驅動了鐵（Fe）物種的循環，減少了非晶態鐵的儲量，并釋放了由可生物降解的有機物質（如脂質和蛋白質）組成的礦物相關有機碳（MAOC）。同時，在Fe(Ⅱ)氧化過程中產生的羥基自由基（•OH）將復雜的芳香有機物分解為易降解的形式。綜合宏基因組學和代謝組學分析進一步表明，氧化還原振蕩顯著改變了土壤代謝物譜型和微生物群落。特別是，五碳磷酸途徑和三羧酸（TCA）循環等微生物分解途徑被激活，以有效礦化新釋放的基質。這些結果共同揭示了一種非生物-生物耦合的“激活-消耗”機制，其中鐵驅動的基質重組促進了微生物向增強呼吸作用的轉變。本研究強調了氧化還原振蕩區域作為陸地碳匯中潛在的碳泄漏熱點。
引言
河岸生態系統中的水位波動區作為關鍵的水陸界面，調節著全球碳循環（Peiffer等人，2021年）。這些關鍵過渡區頻繁經歷氧化還原振蕩，通過非生物和生物過程的復雜相互作用顯著改變了土壤有機碳（SOC）的轉化和持久性（Keiluweit等人，2017年；Liu等人，2024b年）。具體而言，鐵（Fe）的氧化還原循環改變了礦物質與有機物之間的結合，同時產生了活性氧（ROS），進一步修飾了新可利用的碳組分（Dong等人，2023年；Huang等人，2021年；Ruiz等人，2024年）。氧氣和基質可用性的變化深刻影響了微生物群落結構和代謝策略（Chen等人，2018年；Keiluweit等人，2017年；Silverstein等人，2024年），最終決定了整體碳處理的效率（Keiluweit等人，2017年）。有機物動態與微生物響應之間的緊密機制依賴性使得氧化還原環境中的碳轉化過程變得復雜且難以理解。這些水文動態系統中的碳穩定性在很大程度上取決于有機碳的形式。SOC分為顆粒有機碳（POC）和礦物相關有機碳（MAOC），兩者具有不同的可利用性和轉化動態（Cotrufo等人，2019年）。雖然POC通常更容易被微生物利用，但其利用受化學組成和營養狀態的影響（Cotrufo等人，2019年；Vogel等人，2014年）。相比之下，MAOC通常富含營養物質，分解所需的活化能較低，一旦從礦物保護中釋放出來，就成為微生物的高度優選底物（Jilling等人，2021年；Wieder等人，2015年）。氧化還原振蕩通過驅動Fe物種的變化來強烈調節MAOC的穩定性（Jia等人，2024年；Ruiz等人，2024年），進而影響易降解底物的濃度（Carneiro Barreto等人，2024年）。此外，不同類型的底物（如木質素、碳水化合物、脂質和蛋白質）具有不同的微生物分解效率（Gunina和Kuzyakov，2022年；Mendonca等人，2024年）。追蹤氧化還原條件下的有機物分子轉化可以識別直接促進微生物活動的底物庫。
微生物碳利用效率（CUE），定義為被同化的碳轉化為生物量的比例（Sokol等人，2022年），是評估微生物碳封存潛力的關鍵生態指標（Tao等人，2023年；Yang等人，2025年）。低CUE通常對應于更多的CO2釋放和較低的碳穩定性，而高CUE則有利于微生物生物量的形成和死物質的積累（Tao等人，2023年；Tian等人，2024年）。在氧化還原振蕩環境中，土壤微生物群落會對其CUE進行深刻調控，以應對基質可用性和氧氣壓力的變化，然而氧化還原振蕩如何機制性地調節CUE及其與碳轉化的關聯仍不清楚（Qu等人，2024年；Silverstein等人，2024年）。宏基因組學能夠詳細分析微生物的功能潛力，而其與代謝組學的結合為闡明微生物與其化學環境之間的復雜相互作用提供了全面框架（Freire-Zapata等人，2024年；Li等人，2023年）。盡管這些過程至關重要，但多組學方法很少被用于揭示氧化還原振蕩期間的潛在機制，尤其是鐵介導的基質重組與微生物代謝重連之間的動態相互作用。
在這項研究中，我們進行了控制培養實驗來模擬氧化還原振蕩，并探討其對SOC形態轉化和轉化的影響。我們使用18O-H2O方法量化了微生物CUE，并評估了MAOC的動態與Fe循環和羥基自由基（•OH）生成的關系。高分辨率質譜技術用于追蹤有機物的分子水平轉化。此外，我們整合了宏基因組學和代謝組學分析，以識別差異代謝物和微生物，從而重建了碳轉化的關鍵微生物代謝途徑。這項工作為理解水文變化生態系統中的陸地碳動態提供了機制上的見解。
部分摘錄
土壤采集與制備
從中國重慶（北緯29°49′31.50″，東經107°47′28.36″）的河岸帶采集了表層土壤（0-10厘米），該地區由于三峽水庫（TGR）的調節而經歷水位波動。采集的土壤樣本在室溫下風干，輕輕均質化以去除可見的根系和礫石，然后通過2毫米篩子篩選。這些處理后的樣本在4°C和黑暗條件下保存，直至進一步分析和培養。微生物碳利用效率與碳轉化
培養結束時，氧化還原組的微生物CUE顯著低于氧化組（36.6%）和厭氧組（21.2%）（圖1a，p < 0.01）。盡管三組的微生物生長率保持一致（圖1b，p > 0.05），但氧化還原組的微生物呼吸作用顯著增強，分別比氧化組和厭氧組高出92.6%和29.7%（圖1c，p < 0.001）。在培養過程中，氧化組的CO2產生量隨周期增加討論
本研究探討了氧化還原振蕩條件對河岸土壤碳持久性的影響。CUE作為碳儲存的關鍵生態指標，反映了微生物合成代謝和分解代謝之間的平衡（Liang等人，2017年；Tao等人，2023年）。在我們的研究中，氧化還原振蕩顯著降低了微生物的CUE，這歸因于微生物呼吸速率的提高（圖1a-c）。先前的研究也表明結論
在水文動態過渡區，氧化還原振蕩對土壤碳封存的威脅比靜態的氧化或厭氧環境更為顯著。通過整合非生物地球化學和微生物生理學，我們發現這些氧化還原條件通過增強微生物呼吸作用從根本上改變了SOC的轉化軌跡。我們證明了Fe-MAOC復合物的還原性溶解，以及在此過程中•OH的協同生成CRediT作者貢獻聲明
李振辰：撰寫——初稿，可視化，方法學，研究，數據管理。李曉云：撰寫——審閱與編輯，可視化。焦斌全：項目管理，資金獲取。楊玉書：方法學，研究。王宏毅：驗證，方法學。顧莉：撰寫——審閱與編輯，監督，資金獲取，概念化。艾海南：監督，概念化。程宏：撰寫——審閱與編輯，概念化。程尚：利益沖突聲明
作者聲明他們沒有已知的財務利益或個人關系可能影響本文所述的工作。致謝
作者感謝重慶市自然科學基金項目（cstc2022NSCQ-MSX0567）和重慶大學科技計劃（2022CDJYGRH-008）對本研究的財政支持。
