氯和氯胺是飲用水處理中最常用的消毒劑,在滅活病原微生物方面起著關鍵作用(Anderson, 1991; Calderon, 2000; Morrison et al., 2023)。然而,它們與天然有機物(NOM)和無機離子的反應會產生鹵化消毒副產物(DBPs),引發日益嚴重的公共衛生問題(Richardson and Plewa, 2020)。流行病學研究將鹵化DBPs的暴露與多種不良健康后果聯系起來,包括自然流產、出生缺陷和膀胱癌(Lau et al., 2023)。目前報道的鹵化DBPs主要包括脂肪族和芳香族化合物(Liu et al., 2020)。美國環保署(EPA)、世界衛生組織(WHO)和歐盟的現行飲用水法規主要關注脂肪族鹵化DBPs,如三鹵甲烷(THMs)和鹵代乙酸(HAAs),而盡管有證據表明芳香族鹵化DBPs具有更高的急性和發育毒性,但仍基本未受到監管(EPA, 2006; Wang et al., 2022; WHO, 2011; Wu et al., 2021)。在飲用水中檢測到的芳香族鹵化DBPs主要包括鹵酚(HPs)、鹵硝基酚(HNPs)、鹵羥基苯甲醛(HBALs)、鹵羥基苯甲酸(HBAs)和鹵苯醌(HBQs),其濃度通常在幾納克/升到幾百納克/升之間(Feng et al., 2025; Gong and Zhang, 2015; Han et al., 2025; Mitch et al., 2023; Wu et al., 2025)。由于芳香族鹵化DBPs的急性和發育毒性遠高于受監管的脂肪族DBPs,因此引起了越來越多的關注。特別是在富含溴化物和碘化物的水中,有效控制這些物質對飲用水安全至關重要。
預氧化廣泛應用于飲用水處理,其中臭氧(O?)、二氧化氯(ClO?)、高錳酸鹽(Mn(VII)和鐵酸鹽(Fe(VI)是最常用的預氧化劑(Dong et al., 2021)。除了去除新興污染物外,預氧化還顯示出在控制DBPs方面的有效性。先前的研究表明,使用O?、ClO?、Mn(VII)或Fe(VI)進行預氧化可以有效控制氯化/氯胺化水中的脂肪族鹵化DBPs,包括THMs、HAAs、N-亞硝基二甲胺(NDMA)、鹵代酮(HKs)、鹵代丙酮腈(HANs)、三氯硝基甲烷(TCNM)和氯醛(CH)(Jiang et al., 2019)。此外,預氧化控制脂肪族鹵化DBPs的機制主要歸因于預氧化劑與水源中有機/無機前體之間的反應(Hu et al., 2018)。
對于芳香族鹵化DBPs而言,由于其化學結構的不同,其有機前體和形成機制可能與脂肪族鹵化DBPs不同。因此,預氧化對芳香族鹵化DBPs形成的影響及其作用機制可能與脂肪族鹵化DBPs有顯著差異。然而,迄今為止,只有少數研究報道了預氧化對芳香族鹵化DBPs的控制效果(Han et al., 2024),存在以下局限性:首先,這些研究中涉及的芳香族鹵化DBPs種類有限,且未系統地探討和比較具有不同官能團和鹵素類型的芳香族鹵化DBPs;其次,這些研究中的預氧化劑僅限于O?和Fe(VI),而常用的ClO?和Mn(VII)預氧化未得到研究;第三,不同預氧化劑對芳香族鹵化DBPs的有機/無機前體的影響機制尚未明確;第四,預氧化后氯化水和氯胺化水中影響芳香族鹵化DBPs形成的關鍵因素尚未揭示?傊,不同預氧化劑對氯化水和氯胺化水中各類芳香族鹵化DBPs形成的影響及其作用機制仍知之甚少,這表明存在重要的研究空白。
因此,本研究的目標是:(1)明確不同預氧化劑(O?、ClO?、Mn(VII)和Fe(VI)在氯化水和氯胺化水中對各類芳香族鹵化DBPs的控制效果;(2)基于預氧化過程中有機和無機前體的轉化機制,探討不同預氧化劑對芳香族鹵化DBPs形成的影響;(3)評估O?預氧化后氯化水和氯胺化水中影響芳香族鹵化DBPs形成的關鍵因素。