20 世紀初大規模合成氨(NH?)被認為是歷史上最重要的創新之一,因為它對人類生存、基礎科學以及其他工業和商業應用具有關鍵作用。該技術由弗里茨·哈伯(Fritz Haber)和卡爾·博施(Carl Bosch)共同開發,哈伯因此獲得了 1918 年的諾貝爾獎,而博施則因高壓工業應用獲得了 1931 年的諾貝爾獎(Tamaru, 1991)。傳統的哈伯-博施工藝是一種基于催化劑的工藝,在高溫高壓條件下通過將空氣中的氮氣(N?)與氫氣(H?)反應來合成氨(NH?),通常通過天然氣蒸汽甲烷處理實現。高溫高壓條件是克服強氮鍵并實現工業可行反應所必需的;然而,維持這些條件需要大量的能源,使其成為能源密集型工藝之一(Hollevoet et al., 2020)。
盡管這一發現通過氨基肥料對全球食品生產產生了重大影響,但該工藝仍消耗了全球能源的 2%以上,并貢獻了 1.2-1.4% 的人為二氧化碳排放(Dincer et al., 2022)。此外,施用的氨中有 30% 未被吸收,進入了自然水系統。Kumar 等人報告稱,作物僅吸收了 40-70% 的施用肥料,剩余的氮通過徑流進入地下水和地表水體(Salehi et al., 2000, Sharma et al., 2003)。水中氮濃度的增加會對環境和人類健康造成影響,例如導致藍嬰綜合癥、出生缺陷和癌癥(Fewtrell, 2004, Gallo et al., 2015, Ward et al., 2005, Ward et al., 2018, Gil Posada et al., 2016)。此外,當前的氨生產嚴重依賴化石燃料,引發了關于長期可持續性和能源安全問題的擔憂。
硝化-反硝化是一種常用于美國污水處理廠(WWTPs)的生物工藝,用于去除氮(Theis 和 Hics)。該工藝包括四個步驟:(1)氨化作用將有機氮轉化為 NH??;(2)硝化作用,即 NH? 先被氧化為亞硝酸鹽(NO??);(3)再氧化 NO?? 為硝酸鹽(NO??);最后(4)反硝化作用將 NO?? 轉化為氮氣(N?)(Theis 和 Hics, Rahimi et al., 2020, Ye et al., 2025)。雖然這一工藝有助于降低氮的毒性并滿足排放標準,但會導致氮這一寶貴資源的永久損失。此外,反硝化工藝主要在大型市政設施中應用,而小型設施通常只進行硝化作用,導致排放物中殘留 NO??,可能引發富營養化和藻類爆發,尤其是在沿海和海洋環境中。
目前正在進行的研究旨在從廢水中直接回收 NH?–N,而不是先將其轉化為 NO?? 和 NO??,再通過硝化-反硝化工藝將其轉化為氮氣,這一過程每公斤氮需要 3.54 千瓦時的能源,成本為 5.15 美元(Nutrient Reduction Technology Cost Estimations for Point Sources in the Chesapeake Bay Watershed 2025, Vineyard et al., 2020)。回收方法可能更具可持續性,因為它能有效解決持續的生態系統污染問題,并促進循環經濟的發展。已證明有效的氮回收方法包括生物電化學系統(BES)、電化學剝離、電滲析(ED)、電吸附(ECS)和膜蒸餾(MD)(Zou et al., 2017, Ye et al., 2019, The Application of Cation Exchange Membranes in Electrochemical Systems for Ammonia Recovery from Wastewater 2025, Electrochemical Stripping to Recover Nitrogen from Source-Separated Urine 2025, Qin et al., 2016, Self-Supplied Ammonium Bicarbonate Draw Solute for Achieving Wastewater Treatment and Recovery in a Microbial Electrolysis Cell-Forward Osmosis-Coupled System 2025, Lee et al., 2021, Hydrogen Gas Recycling for Energy Efficient Ammonia Recovery in Electrochemical Systems | Environmental Science and Technology 2025, Fang et al., 2018)。BES 利用微生物在電極處催化氧化還原反應,生成電子并促進銨離子向陰極遷移;而電化學系統通常需要外部能源輸入來驅動銨離子(NH??)通過陽離子交換膜(CEM)的傳輸(The Application of Cation Exchange Membranes in Electrochemical Systems for Ammonia Recovery from Wastewater 2025, Kuntke et al., 2018)。ECS 在陰極創造高 pH 條件,將 NH?? 轉化為 NH? 氣體,然后通過氣流或真空捕獲(Xie and Popat, 2020)。BES、電化學系統和 ECS 被統稱為 MES,因為它們利用離子交換膜和氧化還原驅動的傳輸機制來回收氨(Yang and Qin, 2024)。盡管這些研究證明了 NH?–N 回收的技術可行性,但它們的主要關注點是工藝性能而非生命周期評估(LCA)。
從生命周期評估(LCA)的角度來看,已有許多研究評估了不同氨回收系統的環境性能,主要集中在基于電滲析的系統以及化學側流回收方法上。Vineyard 和 Zhang 等人進行的 LCA 研究評估了固定配置的電滲析堆棧,主要用于與傳統氮去除或回收途徑的技術比較(Zhang et al., 2026, Vineyard et al., 2021)。本研究重點關注使用陽離子交換膜(CEM)的膜電化學系統(MES)。此外,本研究還探討了電化學設計參數如何通過改變施加電壓和膜堆棧大小來影響能源需求、回收效率和環境性能,這是現有 MES 基氨回收 LCA 文獻中尚未涉及的內容。
本研究使用美國環保署(US EPA)的“化學和其他環境影響減少與評估工具”(TRACI)方法,從關鍵類別(包括全球變暖潛能值(GWP)、富營養化潛力、酸化和人類健康)等方面評估了環境影響。本研究旨在為科學界和工程界提供關于從廢水中回收 NH?–N 的權衡因素的寶貴見解,包括能源需求、材料使用和環境影響,并強調 NH?–N 回收系統在促進循環經濟方面的潛在作用。利用這一機會具有顯著的經濟潛力和環境效益。