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        用于從廢水中回收氨氮的膜電化學系統的生命周期評估

        《Water Research》:Life Cycle Assessment of Membrane Electrochemical Systems for Ammonia Nitrogen Recovery from Wastewater

        【字體: 時間:2026年03月02日 來源:Water Research 12.4

        編輯推薦:

          氨氮回收膜電化學系統生命周期評估與性能優化研究。通過對比單膜與多級膜堆(5V-11N和10V-20N)的環境影響與能源效率,發現10V-20N系統在單位氨氮回收量下具有最低全球變暖潛值(1.756 CO?-eq/kg)、最低能耗(0.3 kWh/kg)和負凈富營養化效應(-0.767 kg N-eq/kg)。研究為廢水處理中氮資源回收的可持續技術應用提供了量化依據。

          
        Fadhel H. Alrabiah | Kai Yang | Mohan Qin | Andrea L. Hicks
        威斯康星大學麥迪遜分校土木與環境工程系,美國威斯康星州麥迪遜市 53706

        摘要

        本研究對使用膜電化學系統(MES)從廢水中回收氨(NH?)的整個生命周期進行了評估,其中氨以銨氮(NH?–N)的形式進行量化。評估了五種實驗室規模的配置,包括三種單膜配置(2V-1N、5V-1N 和 10V-1N)以及兩種多堆棧配置(5V-11N 和 10V-20N),從環境影響、能源強度和每回收 1 kg NH?–N 的功能單元回收性能等方面進行了分析。
        本研究中的不同配置采用了不同的能源和材料投入,以說明不同方案之間的權衡,并探索回收率、能源強度和環境性能之間的可持續平衡。多堆棧膜配置(10V-20N)不僅展示了技術可行性,還具備競爭力的環境性能,其全球變暖潛能值(GWP)最低,為 1.756 CO?-eq/kg NH?–N,能源需求最低(0.3 kWh/kg NH?–N),凈富營養化潛力為 -0.767 kg N-eq/kg NH?–N。
        此外,本研究還進行了比較分析,涵蓋了(1)傳統的氨合成生產方法,(2)已建立的氮(N)去除工藝(如空氣剝離和硝化-反硝化),以及(3)本研究開發的氨回收方法。研究結果旨在為這些系統的擴大應用奠定基礎,同時幫助決策者認識到氮回收的環境和經濟潛力,以及傳統合成生產方法通常被忽視的權衡因素,例如從廢水中去除營養物質所需的額外能源和成本。

        引言

        20 世紀初大規模合成氨(NH?)被認為是歷史上最重要的創新之一,因為它對人類生存、基礎科學以及其他工業和商業應用具有關鍵作用。該技術由弗里茨·哈伯(Fritz Haber)和卡爾·博施(Carl Bosch)共同開發,哈伯因此獲得了 1918 年的諾貝爾獎,而博施則因高壓工業應用獲得了 1931 年的諾貝爾獎(Tamaru, 1991)。傳統的哈伯-博施工藝是一種基于催化劑的工藝,在高溫高壓條件下通過將空氣中的氮氣(N?)與氫氣(H?)反應來合成氨(NH?),通常通過天然氣蒸汽甲烷處理實現。高溫高壓條件是克服強氮鍵并實現工業可行反應所必需的;然而,維持這些條件需要大量的能源,使其成為能源密集型工藝之一(Hollevoet et al., 2020)。
        盡管這一發現通過氨基肥料對全球食品生產產生了重大影響,但該工藝仍消耗了全球能源的 2%以上,并貢獻了 1.2-1.4% 的人為二氧化碳排放(Dincer et al., 2022)。此外,施用的氨中有 30% 未被吸收,進入了自然水系統。Kumar 等人報告稱,作物僅吸收了 40-70% 的施用肥料,剩余的氮通過徑流進入地下水和地表水體(Salehi et al., 2000, Sharma et al., 2003)。水中氮濃度的增加會對環境和人類健康造成影響,例如導致藍嬰綜合癥、出生缺陷和癌癥(Fewtrell, 2004, Gallo et al., 2015, Ward et al., 2005, Ward et al., 2018, Gil Posada et al., 2016)。此外,當前的氨生產嚴重依賴化石燃料,引發了關于長期可持續性和能源安全問題的擔憂。
        硝化-反硝化是一種常用于美國污水處理廠(WWTPs)的生物工藝,用于去除氮(Theis 和 Hics)。該工藝包括四個步驟:(1)氨化作用將有機氮轉化為 NH??;(2)硝化作用,即 NH? 先被氧化為亞硝酸鹽(NO??);(3)再氧化 NO?? 為硝酸鹽(NO??);最后(4)反硝化作用將 NO?? 轉化為氮氣(N?)(Theis 和 Hics, Rahimi et al., 2020, Ye et al., 2025)。雖然這一工藝有助于降低氮的毒性并滿足排放標準,但會導致氮這一寶貴資源的永久損失。此外,反硝化工藝主要在大型市政設施中應用,而小型設施通常只進行硝化作用,導致排放物中殘留 NO??,可能引發富營養化和藻類爆發,尤其是在沿海和海洋環境中。
        目前正在進行的研究旨在從廢水中直接回收 NH?–N,而不是先將其轉化為 NO?? 和 NO??,再通過硝化-反硝化工藝將其轉化為氮氣,這一過程每公斤氮需要 3.54 千瓦時的能源,成本為 5.15 美元(Nutrient Reduction Technology Cost Estimations for Point Sources in the Chesapeake Bay Watershed 2025, Vineyard et al., 2020)。回收方法可能更具可持續性,因為它能有效解決持續的生態系統污染問題,并促進循環經濟的發展。已證明有效的氮回收方法包括生物電化學系統(BES)、電化學剝離、電滲析(ED)、電吸附(ECS)和膜蒸餾(MD)(Zou et al., 2017, Ye et al., 2019, The Application of Cation Exchange Membranes in Electrochemical Systems for Ammonia Recovery from Wastewater 2025, Electrochemical Stripping to Recover Nitrogen from Source-Separated Urine 2025, Qin et al., 2016, Self-Supplied Ammonium Bicarbonate Draw Solute for Achieving Wastewater Treatment and Recovery in a Microbial Electrolysis Cell-Forward Osmosis-Coupled System 2025, Lee et al., 2021, Hydrogen Gas Recycling for Energy Efficient Ammonia Recovery in Electrochemical Systems | Environmental Science and Technology 2025, Fang et al., 2018)。BES 利用微生物在電極處催化氧化還原反應,生成電子并促進銨離子向陰極遷移;而電化學系統通常需要外部能源輸入來驅動銨離子(NH??)通過陽離子交換膜(CEM)的傳輸(The Application of Cation Exchange Membranes in Electrochemical Systems for Ammonia Recovery from Wastewater 2025, Kuntke et al., 2018)。ECS 在陰極創造高 pH 條件,將 NH?? 轉化為 NH? 氣體,然后通過氣流或真空捕獲(Xie and Popat, 2020)。BES、電化學系統和 ECS 被統稱為 MES,因為它們利用離子交換膜和氧化還原驅動的傳輸機制來回收氨(Yang and Qin, 2024)。盡管這些研究證明了 NH?–N 回收的技術可行性,但它們的主要關注點是工藝性能而非生命周期評估(LCA)。
        從生命周期評估(LCA)的角度來看,已有許多研究評估了不同氨回收系統的環境性能,主要集中在基于電滲析的系統以及化學側流回收方法上。Vineyard 和 Zhang 等人進行的 LCA 研究評估了固定配置的電滲析堆棧,主要用于與傳統氮去除或回收途徑的技術比較(Zhang et al., 2026, Vineyard et al., 2021)。本研究重點關注使用陽離子交換膜(CEM)的膜電化學系統(MES)。此外,本研究還探討了電化學設計參數如何通過改變施加電壓和膜堆棧大小來影響能源需求、回收效率和環境性能,這是現有 MES 基氨回收 LCA 文獻中尚未涉及的內容。
        本研究使用美國環保署(US EPA)的“化學和其他環境影響減少與評估工具”(TRACI)方法,從關鍵類別(包括全球變暖潛能值(GWP)、富營養化潛力、酸化和人類健康)等方面評估了環境影響。本研究旨在為科學界和工程界提供關于從廢水中回收 NH?–N 的權衡因素的寶貴見解,包括能源需求、材料使用和環境影響,并強調 NH?–N 回收系統在促進循環經濟方面的潛在作用。利用這一機會具有顯著的經濟潛力和環境效益。

        方法論

        本研究采用了生命周期評估(LCA)方法,該方法用于評估產品或過程的環境影響,根據國際標準化組織(ISO 14040)分為四個階段:目標和范圍定義、清單分析、影響評估和解釋(ISO 14040:2006(en) 2025)。第一階段定義了研究的目標、范圍和評估方法,包括系統邊界、功能單元和數據參數。

        系統描述

        開發了一種配備陽離子交換膜(CEM)的實驗室規模 MES,以實現從合成廢水中技術可行的氨回收。構建并評估了單膜配置,在不同的施加電壓和電流條件下進行了測試。該配置包括 CEM、電極、電子電阻器、電源、不銹鋼網和橡膠組件。多堆棧配置基于單膜配置的性能進行了模擬。

        環境影響

        基于每回收 1 kg NH?–N 的功能單元,對 MES 進行了定量評估。圖 4 對本研究中評估的各種系統的 GWP 和富營養化潛力進行了比較,并給出了每種配置的不確定性范圍。使用 TRACI 2.1 版本評估的其他影響類別的結果見圖 S1。在本研究中,特別強調了 GWP,以突出能源使用及其對氣候變化的貢獻。

        討論

        10V-1N 高壓單膜配置在單位膜面積下的回收率最高,每功能單元的材料需求較低。然而,由于較高的運行能源需求,這種配置的環境優勢被抵消了,這主導了其生命周期影響,降低了整體環境性能。此外,該配置的高能源需求大約...

        結論

        本研究評估了實驗室規模的膜電化學系統(MES)配置作為從廢水中回收 NH?–N 的技術可行方法,為氮回收提供了一種節能的途徑,同時解決了水環境中的營養污染問題。研究結果強調了將這些系統擴大到試點規模和商業應用的潛力。在評估的配置中,多堆棧 10V-20N 系統...

        CRediT 作者貢獻聲明

        Fadhel H. Alrabiah:撰寫 – 審稿與編輯,撰寫 – 原稿,數據分析。 Kai Yang:數據管理。 Mohan Qin:資金獲取,數據管理。 Andrea L. Hicks:撰寫 – 審稿與編輯,撰寫 – 原稿,監督,概念構思。

        利益沖突聲明

        作者聲明以下可能被視為潛在利益沖突的財務利益/個人關系:
        Fadhel Alrabiah 表示得到了沙特阿拉伯文化代表團的財務支持。Mohan Qin 表示得到了威斯康星校友研究基金會(Wisconsin Alumni Research Foundation Inc.)的財務支持。如果還有其他作者,他們聲明沒有已知的可能影響報告工作的財務利益或個人關系。

        致謝

        我非常感謝沙特阿拉伯文化代表團(SACM)在整個研究過程中提供的財務支持和鼓勵。此外,作者還要感謝威斯康星校友研究基金會(WARF)對這項研究的支持。作者衷心感謝 Jackie Cooper 的幫助,以及威斯康星大學麥迪遜分校環境工程核心設施提供的設備和支持。
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