《Atmospheric Environment》:Characteristics and sources of volatile organic compounds at five sites in the Chengdu Plain, China
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揮發性有機物(VOCs)在成都平原夏季非城市和冬季城市/郊區污染中起關鍵前體作用。研究通過多站點同步觀測及PMF源解析發現,夏季Deyang以丙酮為主(25.9%),Chengdu以鄰苯二甲烯烴為主(26.7%),Meishan以異戊二烯為主(28.8%);冬季兩城均以機動車排放為主(Deyang 21.6%,Chengdu 22.9%)。基于二次污染物生成潛力的關鍵物種差異,提出分季節分場景的VOCs控制策略。
Xudong Zheng|Jie Ren|Guiying You|Shaodong Xie
北京大學環境科學與工程學院,環境模擬與污染控制國家重點聯合實驗室,北京,100871,中國
摘要
成都平原的非城市地區夏季持續遭受臭氧污染,而城市和郊區地區冬季則出現嚴重的顆粒物污染。揮發性有機化合物(VOCs)是這些污染物的關鍵前體。然而,這些地區VOCs的特性和來源仍不清楚。本研究在中國成都平原的三個非城市地區測量了夏季的VOC濃度,并在其中一個城市地區和一個郊區地區測量了冬季的VOC濃度。夏季,德陽的總VOC濃度為37.63 ppbv,高于成都的33.42 ppbv和眉山的25.17 ppbv,但低于冬季德陽的85.52 ppbv和成都的63.45 ppbv。夏季,德陽的主要VOC種類是丙酮,成都的是m,p-二甲苯,眉山的是異戊二烯;而冬季,德陽的主要VOC種類是乙炔,成都的是乙烷。夏季的正矩陣分解(PMF)源解析表明,德陽的主要來源是化學原料生產(25.9%),成都的是油氣蒸發(26.7%),眉山的是生物源排放(28.8%)。冬季,德陽和成都的主要VOC來源都是車輛尾氣(21.6%和22.9%)。根據驅動二次污染物形成的關鍵VOC種類,提出了針對性的控制策略。這些結果為成都平原的VOC源控制措施提供了區域和季節性的指導。
引言
成都平原位于中國西南部的四川盆地西部,以密集的人為活動為特征。該地區非城市地區夏季持續遭受臭氧污染(Edwards等人,2014年;Ren等人,2024年;Sillman等人,1990年;Zheng等人,2025年),而城市和郊區地區冬季則出現嚴重的顆粒物污染(Xiao等人,2021年)。揮發性有機化合物(VOCs)是臭氧和顆粒物形成的關鍵前體(Seinfeld和Pandis,2016年;Zhang等人,2023a;Zhang等人,2023b;Zheng等人,2023年;Zheng和Xie,2025年)。因此,了解夏季非城市地區以及冬季城市和郊區地區VOCs的特性和來源對于有效的污染控制至關重要。
以往的研究主要調查了成都城市地區的VOC特性(表S1)和來源(表S2)。表S1顯示,2012年至2019年間VOC濃度范圍約為10-110 ppbv(Chen等人,2022年;Deng等人,2019年;Kong等人,2023年;Li等人,2014年;Simayi等人,2020年;Song等人,2019年;Song等人,2018年;Song等人,2022年;Tan等人,2020a;Tan等人,2020b;Tan等人,2018年;Wang等人,2023b;Xiong等人,2021年;Chen等人,2021年),沒有明顯的下降趨勢。這表明成都平原的VOC排放尚未得到有效控制。表S2列出了成都平原的來源因素和貢獻,包括車輛尾氣和汽油蒸發(13.1%-45%)、燃燒源(12.1%-27.8%)、溶劑使用(8.9%-26%)、生物源(5.3%-9%)以及工業生產(6.2%-26.4%)(Chen等人,2022年;Kong等人,2023年;Li等人,2014年;Simayi等人,2020年;Song等人,2018年;Tan等人,2020a;Tan等人,2020b;Wang等人,2023b;Xiong等人,2021年)。
夏季非城市地區和冬季郊區/城市地區的VOC組成和來源貢獻存在差異。首先,工業/郊區地區的平均總VOC(TVOCs)濃度為45.2 ppbv,高于城市地區的17.4 ppbv和背景地區的7.7 ppbv(Mu等人,2022年),城市地區的濃度大約是農村地區的兩倍(Kumar等人,2018年;Tang等人,2008年)。冬季成都的TVOC濃度為53.3 ± 19.5 ppbv,約為夏季的26.8 ± 14.9 ppbv的兩倍(Xiong等人,2021年)。夏季,氧化型VOC(OVOCs)濃度高于冬季(Zhang等人,2025年;Zhou等人,2025年),而冬季非甲烷烴濃度較高(Li等人,2025年)。這些地區的主要VOC種類也有所不同,例如城市地區為丙烷,農村地區為乙炔(Mu等人,2022年)。
其次,在農村地區,環境中的VOC主要來自生物源和燃燒源(Sindhu等人,2023年;Yang等人,2018年)或車輛尾氣(Liu等人,2021年)。在郊區地區,主要VOC來源是工業排放、生物質燃燒和車輛尾氣(Shi等人,2022年;Wang等人,2023a)。在城市地區,車輛尾氣和汽油蒸發占主導地位(Cui等人,2022年;Zheng等人,2023年)。夏季,在較強的太陽輻射和較高溫度下,生物活動更為活躍(Guenther等人,1993年;Zeng等人,2025年),并通過光化學氧化更容易形成二次OVOCs(如醛類和酮類)(de Gouw等人,2018年)。冬季,整個成都平原的生物質燃燒排放量增加(Hu等人,2016年;Yang等人,2012年)。然而,由于缺乏對這些環境的同時觀測數據,阻礙了區域特定控制策略的制定。
本研究于2019年8月至9月夏季在德陽農村、成都郊區和眉山森林地區測量了環境中的VOC濃度,并于2021年12月至2022年1月在德陽郊區和成都城市地區進行了測量。利用觀測到的濃度和正矩陣分解(PMF)模型,我們分析了VOC的組成并量化了其對TVOC濃度的貢獻。基于對夏季臭氧形成潛力(OFP)和冬季二次有機氣溶膠形成潛力(SOAP)有顯著貢獻的關鍵VOC種類,提出了針對性的控制策略。我們的目標是探索中國成都平原五個采樣點VOC的特性和來源。
章節片段
現場測量
在中國成都平原分布著五個監測站點(圖1和S1-S2)。夏季的測量地點包括:(i)德陽貴紅村(104°12’ E, 31°1’ N;以下簡稱德陽農村),靠近稻田;(ii)成都黃玨樹社區(103°51’ E, 30°24’ N;成都郊區),靠近濕地公園;以及(iii)眉山竹林濕地公園(103°49’ E, 29°48’ N;眉山森林),靠近竹林。2019年,成都的機動車數量接近600萬輛。
揮發性有機化合物的化學組特性
夏季德陽的總VOC濃度為37.63 ppbv,高于成都的33.42 ppbv和眉山的25.17 ppbv(圖2和S5)。冬季德陽的總VOC濃度為85.52 ppbv,成都為63.45 ppbv。后者的濃度高于2018年冬季成都的54.17 ppbv(Xiong等人,2020年)。總體而言,冬季的總VOC濃度高于夏季。本研究中報告的(表S1)和測量的成都平原VOC濃度
結論
成都平原夏季非城市地區持續遭受臭氧污染,而冬季城市和郊區地區則經常出現嚴重的顆粒物污染。VOCs是這些污染物的關鍵前體。本研究于2019年8月8日至9月14日夏季在德陽農村、成都郊區和眉山森林地區進行了在線VOC觀測,并于2021年12月18日至2022年1月21日冬季在德陽郊區和成都城市地區進行了觀測。利用地表VOC濃度數據
CRediT作者貢獻聲明
Xudong Zheng:撰寫——原始草稿,可視化,驗證,方法學,調查,正式分析,數據管理,概念化。Jie Ren:數據管理。Guiying You:數據管理。Shaodong Xie:資金獲取
利益沖突聲明
? 作者聲明他們沒有已知的可能會影響本文所述工作的財務利益或個人關系。
致謝
本研究得到了中國國家重點研發計劃(項目編號:2023YFC3709302)的支持。