科學界長期以來一直在尋找能夠解決持續技術挑戰的材料。在眾多出現的領先材料中，石墨烯因其非凡的物理、化學和機械特性而引起了研究人員和工業界的興趣。2004年，曼徹斯特大學的兩位研究人員安德烈·蓋姆（Andre Geim）和康斯坦丁·諾沃肖洛夫（Konstantin Novoselov）發現了石墨烯，這一發現引發了材料科學的革命。他們簡單的機械剝離技術——“透明膠帶法”，使用膠帶從塊狀石墨中剝離出單層石墨烯[[1], [2], [3]]。這一低技術實驗揭示了一種具有巨大潛力的材料：由sp2鍵連接的碳原子組成的單原子層，排列成二維蜂窩狀晶格，現在被稱為石墨烯[2,4]。石墨烯展現出獨特的性能組合，使其成為眾多領域的“神奇材料”。它具有高比表面積（約2630 m2g?1）、出色的載流子遷移率（約10,000 cm2 V?1 s?1）、優異的熱導率（約5000 W m?1 K?1）以及約1.0 TPa的楊氏模量，與已知最強的材料相當[5,6]。此外，它還具有良好的光學透明度、化學惰性和可調的電氣性能，適用于從電子和儲能到生物醫學和建筑的各種應用[7,8]。
然而，盡管石墨烯具有出色的潛力，但最緊迫的挑戰之一是實現可擴展、低成本且無缺陷的單層石墨烯（SLG）生產。雖然微機械剝離方法為石墨烯研究打開了大門，但由于產量低和對層厚度的控制有限，它在工業規模生產中并不實用[[9], [10], [11]]。因此，自發現以來，科學界一直致力于開發能夠彌合實驗室規模質量和工業規模需求之間差距的替代合成方法[11]。石墨烯的卓越性能使其被廣泛應用于各個行業和技術領域。在電子領域，它徹底改變了高速晶體管、柔性電子和透明導體的發展[12,13]。在能源領域，石墨烯被積極探索用于超級電容器、鋰離子電池和氫儲存系統。在水處理方面，基于石墨烯的膜由于其高滲透性和選擇性，能夠實現高效的脫鹽和過濾。其生物相容性推動了藥物輸送、生物成像和癌癥光熱治療的研究。同樣，在太陽能領域，石墨烯增強的染料敏化太陽能電池（DSSCs）由于光電協同作用而提高了性能[14,15]。
此外，石墨烯的輕質和機械強度使其成為體育器材、航空航天甚至建筑領域的理想材料。將石墨烯加入水泥和混凝土配方中可以增強強度和耐久性，同時減少傳統建筑材料的碳足跡。圖1展示了石墨烯的潛在應用，反映了其在新興技術中的廣泛影響[[16], [17], [18], [19], [20]]。石墨烯的結構進一步解釋了其卓越的性能。石墨烯源自石墨，由sp2鍵連接的碳原子組成的單層平面片材，排列成二維蜂窩狀晶格，并具有離域的π電子云。合成的理想目標是純凈的單層石墨烯（SLG），它具有最高的電氣和機械性能。然而，當引入額外層或在合成過程中形成缺陷時，這些性能會逐漸下降。因此，無缺陷SLG的合成仍然是石墨烯科學領域的“圣杯”[21,22]。
石墨烯材料通常根據層數和化學修飾進行分類，因為這些因素強烈影響其物理和功能性能。單層石墨烯（SLG）由單層sp2鍵連接的碳原子組成，具有最高的載流子遷移率、熱導率和機械強度。少層石墨烯（FLG）通常包含兩到五層石墨烯，保留了許多SLG的理想性能，同時提供了更好的結構穩定性和大規模生產的便利性。多層石墨烯（MLG）包含超過五層堆疊的石墨烯，在電子行為上越來越類似于塊狀石墨，盡管在需要機械強度和高表面積的應用中仍然具有價值。相比之下，氧化石墨烯（GO）的特點是含有破壞sp2碳網絡的含氧官能團，導致電導率降低，但增強了化學反應性和在極性溶劑中的分散性。還原氧化石墨烯（rGO）是通過部分去除這些官能團獲得的，不同程度上恢復了電導率，但通常比純凈石墨烯具有更高的缺陷密度。在評估合成路線和反應器配置時，這些區別非常重要，因為不同的生產方法適用于特定的石墨烯形式和應用要求[23,24]。
盡管石墨烯合成方法迅速發展，但許多技術障礙仍然阻礙了可靠的規模擴大和工業應用。許多報道的合成方法在實驗室規模上表現出優異的材料質量，但在擴大到更大生產量時卻存在根本性的反應器相關限制。這些挑戰包括溫度和濃度場不均勻、對碳前體通量的控制有限、反應環境的不穩定性以及對操作條件微小變化的敏感性。在自下而上的方法（如化學氣相沉積和外延生長）中，反應器規模的擴大還受到基底尺寸、高能耗的熱要求、催化劑降解以及生長后轉移過程（通常會引入缺陷和污染）的限制。相反，自上而下的方法經常面臨層數分布廣泛、邊緣缺陷以及批次反應器操作引起的不一致性問題。在這兩種合成方法中，缺乏連續且控制良好的反應器系統仍然是實現高產量、可重復性和經濟可行石墨烯生產的主要障礙。
為了滿足對高質量石墨烯日益增長的需求，研究人員探索了多種合成方法。這些方法大致可以分為自上而下的方法，旨在從塊狀石墨中分離石墨烯層（例如，機械或化學剝離），以及自下而上的方法，其中石墨烯是從碳前體原子或分子逐個組裝而成的（例如，化學氣相沉積、外延生長）。值得注意的是，每種合成方法都與特定的反應器設計或配置相關聯，這是關鍵化學和物理轉化發生的物理和操作平臺[[28], [29], [30]]。每種生產途徑都受到反應器類型的根本影響，包括溫度分布、氣體流動動力學、反應時間和前體輸送等變量。因此，要真正理解和優化石墨烯合成，必須研究反應器架構作為合成過程中的核心組成部分的作用。
因此，本文旨在對石墨烯合成方法進行以反應器為中心的分析，探討傳統和新興的方法。它旨在為讀者提供關于不同反應器系統如何影響產品質量、可擴展性、工藝經濟性和環境影響的全面理解。通過系統地比較不同合成類別中的反應器設計，本文為尋找可持續、可擴展和工業可行的石墨烯生產途徑做出了貢獻。最終目標是在實驗室成功與商業應用之間架起橋梁，為工程師、化學家和技術人員提供見解，以充分發揮石墨烯的潛力。
