《Chemical Engineering Research and Design》：Maximising CO
2 Sequestration via Simultaneous Milling and Carbonation of Steel Slag: A Taguchi-Driven Optimisation Approach
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本研究成果致力于解決鋼鐵工業副產品鋼渣的環境處置難題，并為碳減排提供高效技術方案。研究人員針對傳統鋼渣碳化方法耗時長、條件苛刻的問題，創新性地在行星式球磨機中對兩種鋼渣（AOD和BOF）進行了同步研磨與碳化處理。通過田口實驗設計優化工藝參數，成功在極短時間內（6-8分鐘）實現了優異的CO2吸收率（AOD: 0.32 g CO2/g; BOF: 0.25 g CO2/g），達到甚至超越了文獻報道水平，且無有害金屬浸出。這項工作為將工業廢渣快速轉化為有價值的碳匯提供了一種時間高效、環境安全的新方法。
鋼鐵，這種現代社會的基石，在支撐全球發展的同時，也帶來了巨大的環境負擔。每年，全球鋼鐵行業產生超過4億噸的工業廢料——鋼渣，其龐大的堆積量構成了日益嚴峻的廢棄物處理問題。更緊迫的是，鋼鐵生產過程本身是溫室氣體排放大戶，約占全球二氧化碳排放量的7%。如何“一石二鳥”，既有效處理這些“工業尾骨”，又助力緩解氣候變化，成為科研界和工業界共同關注的焦點。
幸運的是，鋼渣本身并非一無是處。其豐富的鈣、鎂等堿土金屬氧化物成分，使其具備了與CO2發生化學反應、將其穩定固化為碳酸鹽礦物的潛力，這一過程被稱為礦化碳封存。這不僅能夠封存溫室氣體，還能穩定鋼渣中的重金屬，降低其環境風險，可謂理想的固廢資源化與碳減排協同路徑。然而，傳統的水-氣-固或氣-固碳化方法往往需要數小時甚至數天的反應時間，或者依賴高溫高壓等苛刻條件，導致過程能耗高、效率低，限制了其大規模工業應用。
于是，科學家們將目光投向了“機械化學”這一加速化學反應的利器。機械活化，即通過研磨、球磨等物理手段破碎固體物料，不僅能減小顆粒尺寸、增大反應表面積，還能破壞晶體的有序結構，使材料變得更加“無定形”，從而顯著提高其化學反應活性。將研磨與碳化過程“合二為一”，在同一個設備中同時進行，有望打破傳統碳化反應速率的限制，實現鋼渣的快速、高效碳化。但這個過程涉及眾多相互影響的變量，如研磨介質尺寸、物料與研磨球的比例、水量、CO2壓力以及處理時間等，如何從復雜的參數組合中快速找到最優解，是擺在研究者面前的又一道難題。
為破解這一難題，來自比利時魯汶大學可持續系統工程系的研究團隊Nina Miladinovi?, Luka Ceyssens, Giuseppe Granata和Tom Van Gerven，在《Chemical Engineering Research and Design》期刊上發表了一項創新性研究。他們巧妙地將經典的田口實驗設計方法引入到鋼渣同步研磨碳化的工藝優化中，旨在以最少的實驗次數，系統地探究并確定最大化CO2吸收率的關鍵工藝參數，為開發一種時間高效、環境安全的工業廢渣碳封存技術提供清晰的工藝藍圖。
為系統優化復雜的多變量工藝，研究人員主要采用了以下幾種關鍵技術方法：首先，運用田口正交實驗設計，構建了一個L16b正交陣列，系統性地研究了CO2壓力、研磨介質（鋯珠）尺寸、鋼渣與研磨珠質量比、鋼渣與水質重比以及處理時間這五個四水平參數的影響，極大地減少了全面試驗所需的次數。其次，利用配備加壓腔室的行星式球磨機進行所有同步研磨與碳化實驗，確保了工藝條件的精確控制和可重復性。再者，采用基于Scheibler方法的CO2測定儀來快速、準確地測定樣品的CO2吸收量。最后，結合X射線粉末衍射進行物相定量分析，驗證CO2吸收結果，并深入探究碳化過程中的礦物相演變。
3.1. 各參數對CO2吸收的影響
通過信號-噪聲比分析和熱圖可視化，研究人員評估了各參數對兩種鋼渣（AOD和BOF）碳化效率的影響，并利用方差分析確定了各因素的貢獻度。
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AOD爐渣：CO2壓力和處理時間是兩個最具影響力的參數，其貢獻度分別高達52%和41%。更高的壓力有利于CO2溶解和材料活化，而更長的處理時間提供了更充分的反應接觸。較小的研磨珠（2 mm）和較高的鋼渣-研磨珠比（1:30-40 g/g）表現更佳。最優參數組合為：5 bar壓力，2 mm研磨珠，1:30 g/g的渣-珠比，1:10 g/g的渣-水比，處理8分鐘。
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BOF爐渣：同樣，壓力（貢獻度41%）和時間（貢獻度34%）最為關鍵，但壓力在達到2 bar后影響趨于平緩。鋼渣-研磨珠比的貢獻度（21%）顯著高于AOD渣，這與其含有更高鐵氧化物、初始顆粒更粗有關，需要更頻繁的碰撞來有效破碎。較大的研磨珠（5 mm）表現更好。最優參數組合為：2 bar壓力，5 mm研磨珠，1:40 g/g的渣-珠比，1:5 g/g的渣-水比，處理6分鐘。
3.2. 同步研磨碳化的最優參數與性能
在各自的最優條件下，AOD和BOF爐渣均實現了卓越的碳封存性能：
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在僅6-8分鐘的極短處理時間內，AOD爐渣的CO2吸收率達到0.32 g CO2/g，BOF爐渣達到0.25 g CO2/g。
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這些數值達到或超越了文獻中報道的最佳水平（AOD: 0.386 g/g; BOF: 0.188 g/g），而文獻中的方法通常需要更高的壓力/溫度、添加化學添加劑或更長的反應時間（>60分鐘）。
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計算得出，達到上述性能所需的比沖擊能（單位質量物料獲得的能量）對于AOD為110 J/g，對于BOF為152 J/g，這為不同研磨設備間的工藝放大和性能比較提供了關鍵的能量基準。
3.3. 碳化過程的礦物學演變
通過X射線衍射分析碳化前后礦物相的變化，揭示了反應的化學本質：
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AOD爐渣：碳化后，硅酸二鈣、鎂硅鈣石和白硅鈣石等活性硅酸鹽礦物含量顯著下降，表明它們是主要的反應物相。這些礦物通過溶解并最終與碳酸根離子反應，生成了方解石和硅灰石。
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BOF爐渣：碳化后，硅酸二鈣、硅鈣鐵石和波特蘭石的含量大幅減少。特別是硅鈣鐵石的溶解提供了用于碳化的鈣離子。反應最終同樣導致了方解石含量的增加。
3.4. 環境安全性評估
對處理后水相的電感耦合等離子體發射光譜分析表明，在最優工藝條件下，沒有檢測到有害重金屬的顯著浸出，證明該同步研磨碳化過程在快速封存CO2的同時，也實現了對鋼渣的環境無害化穩定。
這項研究成功開發并優化了一種基于行星式球磨機的鋼渣同步研磨碳化強化工藝。借助田口實驗設計，研究者高效地確定了適用于兩種不同類型鋼渣（AOD和BOF）的最優工藝參數，這些參數因原料的化學與礦物組成、顆粒特性而異，體現了工藝的“材料特異性”。在最優條件下，該工藝能在極短的6-8分鐘內，實現高達0.32 g CO2/g（AOD）和0.25 g CO2/g（BOF）的CO2吸收率，性能媲美甚至超越需更長時間或更苛刻條件的傳統方法。礦物學分析證實，反應生成了穩定的碳酸鹽礦物，且過程無有害金屬浸出，環境安全。
本研究的核心意義在于提供了一條時間高效、過程強化且環境友好的工業固廢碳封存技術路徑。它將機械活化的“物理破壁”優勢與碳化反應的“化學固碳”本質在單一設備中緊密結合，大幅提升了反應速率。所采用的田口設計和比沖擊能概念，為復雜多變量工藝的優化和不同設備間的工藝放大與性能對標提供了科學、通用的方法論和關鍵參數。這項工作不僅為鋼鐵工業降低碳足跡和實現鋼渣高值化利用提供了具有前景的技術方案，其“機械化學強化礦化封存”的核心思想也對其他含鈣鎂工業廢料或天然礦物的CO2封存具有重要的借鑒價值，為推動循環經濟和負排放技術的發展貢獻了創新思路。
