肝臟芯片的滲透性及流動動力學研究：一項綜合實驗與計算分析
《Colloids and Surfaces A: Physicochemical and Engineering Aspects》：Investigation of Permeability and Flow Dynamics in Liver on a Chip: An Integrated Experimental and Computational Study
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時間：2026年03月02日
來源：Colloids and Surfaces A: Physicochemical and Engineering Aspects 5.4
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探究靜止DWDS中鐵沉積物形態相關界面性質與微生物定植、EPS積累及DBPs生成潛力之間的關系。不同EG用量的鐵氧化物呈現差異微拓撲結構和聚集態，相位組成與表面化學協同變化。粗糙/尖銳界面鐵顆粒與高附著生物量、EPS（尤其是蛋白質組分）及總DBPs生成勢相關，而Fe-E40因顯著凝聚導致有效粒徑增大，可能減少接觸/反應位點。Fe-E60因EG殘留和表面電荷轉變呈現化學/形態耦合效應。停滯系統鐵添加后假單胞菌門（>99%）占優勢，鞘氨醇單胞菌屬增加而醋酸不動桿菌減少。通過相關性分析揭示菌群-EPS-DBPs協同演化模式，而非因果關系。研究表明鐵沉積物界面狀態的協同演化可調控生物膜/EPS發育，進而影響DBPs前體物供應，為DWDS次生水質風險控制提供管理新思路。
張晨雷|莊園|盧金鎖|史寶友
西安建筑科技大學環境與市政工程學院，中國陜西省西安市710055
摘要
本研究探討了在靜止飲用水分配系統（DWDS）相關條件下，鐵松散沉積物的形態相關界面特性如何影響微生物定殖、胞外聚合物物質（EPS）的積累以及消毒副產物（DBPs）的形成。使用不同量的乙二醇（EG）合成的鐵顆粒（Fe-E0、Fe-E20、Fe-E40、Fe-E60）表現出不同的微觀形態和聚集狀態，同時伴隨著相組成和表面化學性質的差異。顆粒表面越粗糙，附著的生物量越高，EPS（尤其是蛋白質部分）的積累越多，總DBP的形成潛力也越大。Fe-E40的情況較為特殊，其聚集現象顯著增加了有效顆粒尺寸，可能減少了單位質量的可附著/反應位點。Fe-E60表面含有EG相關殘留物，并且表面電荷發生了變化，因此將其視為化學與形態共同作用的結果，而不僅僅是形態效應的表現。群落分析顯示，在靜止狀態下，添加鐵的系統中Pseudomonadota屬細菌顯著富集（占比超過99%），同時Sphingomonas屬細菌增加，< />屬細菌減少。探索性相關性分析用于揭示EPS和DBPs之間的共同變化模式，而非推斷因果關系。總體而言，結果表明，鐵沉積物在靜止狀態下的界面特性演變可以調節生物膜/EPS的形成，從而影響DBP前體的可用性，這突顯了沉積物管理在DWDS中控制水質風險方面的實際作用。
引言
飲用水安全是公共健康的基礎。飲用水分配系統（DWDS）是確保飲用水安全的關鍵基礎設施，而鐵管在DWDS中廣泛使用[1]。管道腐蝕會產生大量松散沉積物，主要由鐵顆粒組成[2]、[3]、[4]。水力擾動會促使這些沉積物移動，導致“黃水”現象[5]、[6]。這些松散沉積物不僅影響水質的感官體驗，還為細菌和病毒提供了滋生環境，從而威脅飲用水安全[7]。
氯化消毒是一種廣泛使用的水處理技術，因其操作簡便、成本效益高且具有強殘留效果而被廣泛用于殺菌[8]。然而，它會加速金屬管道中的水質惡化[9]。此外，水中的天然有機物（NOM）和管道壁上的生物膜沉積物是消毒副產物（DBPs）的前體[10]、[11]、[12]，它們與氯反應會產生具有細胞毒性、致畸性和致癌性的DBPs[9]、[14]。
在DWDS中存在多種鐵氧化物，如針鐵礦（α-FeOOH）、赤鐵礦（Fe?O?）和磁鐵礦（Fe?O?）[15]、[16]。此外，DWDS中還含有天然有機物（NOM）、微生物及其代謝產物、余氯和其他成分。這些物質在DWDS內部發生復雜的相互作用[17]、[18]。研究表明，鐵氧化物會促進三鹵甲烷（THMs）的形成，這可能與NOM的高反應性有關[19]。鐵顆粒對DBPs的影響非常復雜[20]、[21]。先前的研究表明，特別是直徑小于10 μm的鐵顆粒可以催化DBPs的形成[22]。
除了增加DBPs的風險外，鐵氧化物還可能在DWDS中普遍存在的生物膜內積累DBPs前體[23]、[24]、[25]。這主要是因為微生物會分泌胞外聚合物物質（EPS），EPS占生物膜組成的80%以上[26]。EPS含有大量的有機碳和含氮化合物（如蛋白質、多糖、脂質和各種生物分子）[26]。研究表明，在分配系統加氯過程中，細菌產生的EPS/生物膜可以作為碳基和氮基DBPs的重要前體；在氯過量條件下，EPS含量的增加會促進DBPs的形成（通常表現為鹵乙酸（HAAs）超過THMs），而富含有機氮/蛋白質的EPS則傾向于促進N-DBPs的產生并改變DBPs的類型[27]、[28]。EPS可能與DBPs前體具有相似的化學組成和反應性。因此，了解與生物膜相關的微生物活動和EPS化學性質對于確保自來水安全至關重要。劉等人[29]研究了松散沉積物中細菌的作用，發現這些沉積物的積累和老化過程可以促進并保護細菌生長。作為DWDS中松散沉積物的關鍵成分，研究鐵顆粒對微生物的影響以及其與DBPs風險的關聯對于認識其對飲用水安全的負面影響至關重要。
在DWDS中，水在死端管道、低湍流分支管道和終端節點處容易停滯。這種現象會導致余氯濃度迅速下降，為微生物的再生和群落重組創造有利條件。先前的研究記錄了DWDS末端停滯水中微生物生物量的顯著增加（例如，總細胞數和ATP水平分別增加了約40倍和13倍），同時機會性病原體也得到富集。這表明停滯區域可能是被忽視但生物密度極高的風險熱點。此外，水的滯留加劇了微生物與溶解有機物（DOM）之間的相互作用和協同演替，使微生物反應成為水質惡化的主要驅動因素[30]。因此，系統地分析滯留條件下的微生物反應及其對水質過程和風險的潛在影響至關重要。
然而，目前仍不清楚鐵顆粒界面特性的變化（其中微觀形態與相組成和表面化學性質共同變化）如何與微生物/EPS相關過程以及DBP形成潛力的差異相關聯。本研究探討了鐵顆粒性質、EPS產生和DBPs形成潛力之間的關系，通過分析不同形態的鐵顆粒來比較其結構差異，并分析了受調控的DBPs（THMs和HAAs）和新興DBPs（HANs）的形成模式。
化學物質
DBPs參考標準：三鹵甲烷（THMs）包括三氯甲烷（TCM）、溴二氯甲烷（BDCM）、二溴氯甲烷（DBCM）和三溴甲烷（TBM）。鹵代乙腈（HANs）包括三氯乙腈（TCAN）、二氯乙腈（DCAN）、溴氯乙腈（BCAN）。鹵代乙酸（HAAs）包括氯乙酸（CAA）、二氯乙酸（DCAA）、三氯乙酸（TCAA）、溴乙酸（BAA）和二溴乙酸
鐵（水合）氧化物的合成與材料表征
研究了不同EG劑量對產物晶體結構和相組成的影響。圖1a顯示了Fe-E樣品的XRD圖譜。α-FeOOH在17.96°、21.39°、26.45°、33.37°、34.82°、36.26°、36.79°、40.08°、41.27°、53.38°和59.04°處顯示出11個特征衍射峰，分別對應于針鐵礦（α-FeOOH, PDF, 29-0713）的（020）、（110）、（120）、（130）、（021）、（040）、（111）、（121）、（140）、（221）和（151）晶面。其他衍射峰
結論
本研究探討了在靜止狀態下，鐵松散沉積物的形態相關界面特性如何影響微生物定殖/EPS的積累，進而影響DBPs的形成潛力。盡管在本研究系列中顆粒的微觀形態與相組成和表面化學性質共同變化（因此形態并非完全獨立的驅動因素），但仍觀察到DBPs的明顯條件依賴性差異。所有情況下，DBPs的總量均有所增加
作者貢獻聲明
莊園：撰寫——審稿與編輯、可視化、監督、項目管理、研究、資金獲取、概念構思。張晨雷：撰寫——初稿、方法學、研究、數據分析、數據管理。史寶友：撰寫——審稿與編輯、驗證、監督、項目管理、資金獲取、概念構思。盧金鎖：撰寫——審稿與編輯、監督、資源調配、項目管理、數據分析。
利益沖突聲明
作者聲明他們沒有已知的財務利益或個人關系可能影響本文的研究結果。
致謝
本研究得到了中國國家重點研發計劃（2023YFC3208101）、國家自然科學基金（52470111）和中國科學院青年創新促進會（2022044）的支持。
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