《Journal of Hazardous Materials》：Understanding the role of turbulence and biofilm on low density microplastic dynamics: An experimental approach towards natural conditions
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低密度微塑料在河流近岸區(qū)的運(yùn)輸與沉積受湍流強(qiáng)度和生物膜交互作用調(diào)控。通過水槽實(shí)驗(yàn)結(jié)合粒子追蹤技術(shù)，發(fā)現(xiàn)湍流增強(qiáng)（摩擦速度≥0.0014 m/s）顯著提高微塑料與單一菌種生物膜的接觸頻率（3.3%-4.3% vs 1.6%），但生物膜對(duì)微塑料的滯留率僅0.6%-5.8%，并隨湍流增強(qiáng)略有下降。研究揭示湍流驅(qū)動(dòng)顆粒向床面輸送，而生物膜特性主導(dǎo)滯留過程，形成兩步協(xié)同機(jī)制，為河流系統(tǒng)微塑料遷移模型提供新參數(shù)。
吉列爾梅·卡拉布羅-索薩（Guilherme Calabro-Souza）、安德烈亞斯·洛爾克（Andreas Lorke）、亞歷克西斯·西蒙斯（Alexis Simons）、塞德里克·肖蒙（Cedric Chaumont）、布魯諾·塔辛（Bruno Tassin）、拉希德·德里斯（Rachid Dris）
水、環(huán)境與城市系統(tǒng)實(shí)驗(yàn)室（Laboratoire Eau, Environnement et Systèmes Urbains, LEESU），法國巴黎國立土木工程學(xué)校（école Nationale des Ponts et Chaussées, ENPC），巴黎東克雷泰爾大學(xué)（Université Paris-Est Créteil），布萊茲·帕斯卡爾大道6號(hào)和8號(hào)，77420，馬恩-拉-瓦萊（Marne-la-Vallée），法國
摘要
微塑料（MP）在河流中的命運(yùn)受顆粒特性、生物相互作用和水動(dòng)力學(xué)的影響，但控制低密度微塑料近床行為的機(jī)制仍不清楚。盡管具有浮力，低密度微塑料仍經(jīng)常出現(xiàn)在沉積物中，這表明湍流驅(qū)動(dòng)的傳輸和底棲生物膜影響了近床傳輸和滯留。水槽實(shí)驗(yàn)量化了湍流如何調(diào)節(jié)微塑料的傳輸、生物膜接觸以及沉積物-水界面處的微塑料-生物膜相互作用。實(shí)驗(yàn)使用了熒光聚乙烯球（直徑0.995厘米，約50微米），在受控流動(dòng)條件下進(jìn)行。通過顆粒追蹤測(cè)速法重建了單個(gè)銅綠假單胞菌（Pseudomonas aeruginosa）生物膜附近的顆粒軌跡，而湍流強(qiáng)度由摩擦速度（ = 0.0009、0.0014和0.0024米/秒）表征。湍流的增加顯著增加了微塑料與生物膜的接觸頻率（p < 0.001），在湍流強(qiáng)度≥0.0014米/秒時(shí)，接觸比例達(dá)到所有觀察到的微塑料的3.3-4.3%。大多數(shù)與生物膜接觸的微塑料來自粘性邊界層，但在較高湍流條件下，約有20%的微塑料來自上方，反映了傳輸路徑的變化。生物膜對(duì)微塑料的滯留率較低（0.6-5.8%），并且隨著湍流的增加而略有下降，這表明在傳輸和附著之間存在權(quán)衡。這些結(jié)果表明了一個(gè)兩步機(jī)制：湍流將微塑料輸送到近床區(qū)域，而生物膜特性則決定了其滯留。這一耦合過程有助于解釋沉積物中存在浮力微塑料的現(xiàn)象，并突出了底棲生物膜在促進(jìn)水與河床之間微塑料交換中的作用。此處得出的經(jīng)驗(yàn)關(guān)系可以為基于過程的傳輸模型提供信息，以改進(jìn)對(duì)河流系統(tǒng)中微塑料命運(yùn)和通量的預(yù)測(cè)。
引言
自20世紀(jì)70年代以來，塑料的低成本和多功能性推動(dòng)了其全球范圍內(nèi)的廣泛應(yīng)用，但它們?cè)谏鷳B(tài)系統(tǒng)中的普遍存在及其緩慢降解使其成為主要的環(huán)境問題。微塑料（MP，直徑5毫米至1微米）現(xiàn)在無處不在，包括深海和極地地區(qū)（[1]，[2]）。它們來源于較大塑料的分解以及個(gè)人護(hù)理產(chǎn)品等直接來源（[3]），并對(duì)物種的健康和生存產(chǎn)生負(fù)面影響（[4]）。在流域尺度上，微塑料的傳輸遵循空氣-土壤-水的連續(xù)體，并可到達(dá)河口。這種連續(xù)體中的高傳輸率（通量）取決于特定的土地利用和開發(fā)方式，尤其是在高度城市化和工業(yè)化的地區(qū)（[5]）。事實(shí)上，雨水徑流、合流制污水溢流和污水處理廠排放物是微塑料從城市土壤和不透水表面進(jìn)入河流的主要來源（[6]）。然而，一些流經(jīng)大城市的河流在上游和下游的微塑料濃度方面沒有顯著差異（例如，[7]，[8]，[9]）。
當(dāng)微塑料進(jìn)入河流后，水柱中的動(dòng)態(tài)通常受三個(gè)因素控制（[10]，[11]）：塑料顆粒的特性；微塑料移動(dòng)的介質(zhì)和生物群；水流的水動(dòng)力學(xué)。這些因素在微塑料傳輸中并非單獨(dú)作用，它們之間會(huì)相互作用，共同決定了微塑料的時(shí)空分布。
在自然水環(huán)境中采集的微塑料具有多種形狀、大小和聚合物類型（例如，[12]）。這些顆粒特性對(duì)微塑料沿河流的傳輸及其在水柱中的行為起著重要作用（[13]）。根據(jù)顆粒的密度，微塑料可能具有正浮力或負(fù)浮力。例如，聚氯乙烯（PVC）顆粒的密度約為1.2至1.6克/立方厘米，具有負(fù)浮力；而聚丙烯（PP）和聚乙烯（PE）的密度分別為0.90克/立方厘米和0.88至0.96克/立方厘米，具有正浮力。在流動(dòng)水中，較大且密度較高的顆粒比較小或不規(guī)則的顆粒沉降得更快，其球形結(jié)構(gòu)使得沉降過程中翻滾或不規(guī)則運(yùn)動(dòng)最小（[14]，[15]）。此外，纖維顆粒的移動(dòng)速度較慢且持續(xù)時(shí)間更長（[16]）。對(duì)于高密度非浮力微塑料，形狀和大小決定了其近床傳輸方式——從滾動(dòng)顆粒到懸浮纖維（通過預(yù)測(cè)相圖[17]）。盡管如此，所有形狀和大小的正浮力微塑料都會(huì)出現(xiàn)在河流的沉積物和河床中（例如，[18]）。
另外兩個(gè)因素與微塑料動(dòng)態(tài)發(fā)生的水體特性有關(guān)。水體的水動(dòng)力學(xué)有助于微塑料的擴(kuò)散。明渠流動(dòng)理論描述了水柱內(nèi)平均水平速度的對(duì)數(shù)分布，這部分由剪切應(yīng)力控制。在河床附近的邊界層內(nèi)，尤其是粘性亞層下方，流動(dòng)是層流的，速度分布大致呈線性。后者調(diào)節(jié)了沉積物與水柱之間的相互作用，從而影響微塑料的沉積和再懸浮。理論方法和數(shù)值模型描述了水動(dòng)力學(xué)，特別是湍流對(duì)微塑料動(dòng)態(tài)的影響（[19]）。湍流傳輸取決于渦流大小、湍流動(dòng)能和耗散，以及顆粒對(duì)湍流的響應(yīng)時(shí)間（即顆粒適應(yīng)湍流所需的時(shí)間），并可能將微塑料推向河床（[20]）。Molazadeh等人[21]首次提出了一個(gè)實(shí)驗(yàn)方法，其中球形PE顆粒在渦流驅(qū)動(dòng)下接觸不同的基底，而Stride等人[22]進(jìn)一步揭示了水-沉積物界面上的雙向微塑料交換——包括在變化剪切力下從孔隙水中上升到水柱的浮力顆粒。生物群-沉積物因素涵蓋了接收微塑料環(huán)境的生態(tài)特性。生物群對(duì)微塑料動(dòng)態(tài)的影響取決于水體內(nèi)部食物網(wǎng)的復(fù)雜性。這種復(fù)雜性受營養(yǎng)物和光照可用性、水溫以及水動(dòng)力學(xué)等因素的影響，并在靜水系統(tǒng)（如池塘和湖泊）和流水系統(tǒng)（如河流和溪流）之間有所不同。靜水系統(tǒng)通常具有更高的生態(tài)復(fù)雜性，而流水系統(tǒng)則具有更強(qiáng)的水動(dòng)力作用。這些水體特性直接影響結(jié)構(gòu)、懸浮固體和能夠干擾或影響微塑料在水柱中自由運(yùn)動(dòng)的生物的存在，例如被浮游動(dòng)物吞食或被大型植物捕獲（[23]）。除了改變微塑料的表面特性和聚集外，生物膜的生長也會(huì)顯著改變其沉降速度，類似的沉降變化還受到渾水中懸浮礦物和有機(jī)顆粒相互作用的影響，共同控制微塑料在水柱中的停留時(shí)間和垂直分布（[24]，[25]，[26]）。
細(xì)菌或真菌生物膜，特別是它們的胞外聚合物物質(zhì)（EPS），存在于所有水生環(huán)境中。它們沒有季節(jié)性變化，形成連續(xù)的層覆蓋河流、溪流和湖泊的河床。生物膜的發(fā)展受河床剪切應(yīng)力、營養(yǎng)物可用性、光照以及在水體中的渾濁度等因素的影響（[27]）。EPS可以捕獲細(xì)顆粒沉積物[28]和大分子[29]。然而，關(guān)于生物膜基質(zhì)如何促進(jìn)微塑料捕獲的經(jīng)驗(yàn)理解仍然有限[30]。人們對(duì)生物膜的興趣主要在于它們的非季節(jié)性特性，因?yàn)樗鼈兛梢栽诓皇芨蓴_的情況下全年持續(xù)存在于水生系統(tǒng)的河床上。
本研究探討了控制微塑料動(dòng)態(tài)和命運(yùn)的關(guān)鍵因素，包括顆粒特性、生物群-沉積物相互作用和水動(dòng)力學(xué)。雖然這些因素在之前的研究中都已被研究過，但它們通常被單獨(dú)考慮，而一個(gè)綜合的實(shí)驗(yàn)框架來探討它們對(duì)微塑料傳輸、滯留和再懸浮的綜合影響仍然缺乏。微塑料的命運(yùn)源于這些過程的相互作用：顆粒特性決定了微塑料對(duì)流動(dòng)的響應(yīng)，生物群-沉積物相互作用影響其在河床的滯留和再懸浮，水動(dòng)力條件則控制傳輸和混合。盡管湍流可以促進(jìn)正浮力微塑料向河床的傳輸，但它并不能單獨(dú)決定其長期命運(yùn)。因此，本研究的目的是通過實(shí)驗(yàn)方法調(diào)查流動(dòng)條件、顆粒特性和生物膜介導(dǎo)的生物群-沉積物相互作用對(duì)微塑料動(dòng)態(tài)的耦合效應(yīng)，測(cè)試一個(gè)代表性的顆粒特性因素、一個(gè)生物群-沉積物相互作用因素以及一系列湍流條件。這種方法旨在提高對(duì)控制水生系統(tǒng)中微塑料滯留和命運(yùn)機(jī)制的理解。
實(shí)驗(yàn)方法
水槽實(shí)驗(yàn)
實(shí)驗(yàn)使用了一個(gè)長600厘米、寬和高均為30厘米、坡度為1%的水槽。水深為20厘米。水槽中的流速在實(shí)驗(yàn)過程中被控制在4.5、9和12.5立方米/小時(shí)，相應(yīng)的平均流速（）分別為0.021、0.042和0.058米/秒。這些速度選擇是為了代表與顆粒傳輸和河床-水界面沉積相關(guān)的低能量、近床水力條件。
湍流能量驅(qū)動(dòng)浮力微塑料向河床移動(dòng)
在三種流動(dòng)條件下——低速、中速和高速——顆粒都在水柱中向下移動(dòng)并接觸生物膜（補(bǔ)充表1）。對(duì)于每種湍流環(huán)境，微塑料的濃度以及接觸生物膜的微塑料數(shù)量在每次實(shí)驗(yàn)和不同處理?xiàng)l件下都有所變化。微塑料在每次實(shí)驗(yàn)開始時(shí)被引入水槽的進(jìn)水口附近，其動(dòng)態(tài)取決于流速提供的混合能力，因此也取決于
結(jié)論
本研究評(píng)估了湍流和生物膜對(duì)低密度微塑料從水柱傳輸?shù)剿鷳B(tài)系統(tǒng)河床的直接影響。結(jié)合顆粒追蹤測(cè)速法的水槽實(shí)驗(yàn)表明，增加流速——從而增加流速和摩擦速度——顯著增強(qiáng)了到達(dá)河床生物膜的微塑料數(shù)量。在低速流動(dòng)條件下，54個(gè)微塑料（1.6%）與生物膜接觸；而在中速和高速流動(dòng)條件下，這一比例分別為87個(gè)微塑料（3.3%）
環(huán)境意義
本研究從機(jī)制上闡明了河流系統(tǒng)中低密度微塑料的命運(yùn)，整合了湍流、生物膜相互作用和沉積物動(dòng)力學(xué)。實(shí)驗(yàn)使用了與環(huán)境相關(guān)的近岸濃度和剪切速度，反映了城市徑流和合流制污水溢流首次引入微塑料的區(qū)域。結(jié)果突顯了湍流如何控制顆粒傳輸以及生物膜如何調(diào)節(jié)微塑料的滯留，從而提高了對(duì)微塑料命運(yùn)的理解。
CRediT作者貢獻(xiàn)聲明
塞德里克·肖蒙（Cédric Chaumont）：撰寫——審稿與編輯、資源管理、方法論、概念化。布魯諾·塔辛（Bruno Tassin）：撰寫——審稿與編輯、可視化、驗(yàn)證、監(jiān)督、資源管理、項(xiàng)目管理、方法論、調(diào)查、數(shù)據(jù)管理、概念化。拉希德·德里斯（Rachid Dris）：撰寫——審稿與編輯、監(jiān)督、資源管理、項(xiàng)目管理、方法論、調(diào)查、資金獲取、數(shù)據(jù)管理、概念化。亞歷克西斯·西蒙斯（Alexis Simons）：撰寫——審稿與編輯
利益沖突聲明
作者聲明他們沒有已知的財(cái)務(wù)利益或個(gè)人關(guān)系可能影響本文報(bào)告的工作。
致謝
這項(xiàng)研究得到了法國生態(tài)轉(zhuǎn)型署（ADEME）和法國生物多樣性辦公室（OFB）在“Plastival”項(xiàng)目中的支持。該研究還得到了巴黎東克雷泰爾大學(xué)的內(nèi)部項(xiàng)目資助。OSU Prammics提供了用于分析的立體顯微鏡。作者還感謝Henri Desnos、Bassem B. G. Mezdari和Bruno J. Lemaire的幫助。
