藥用草本植物作為治療劑的重要來源，已被人類使用了數千年[1]、[2]。全球約有350,699種被子植物，其中估計有35,000至70,000種在歷史上被各種文化用于藥用目的。這些草本植物構成了傳統醫學體系的基礎，并在當代藥物發現中繼續發揮著關鍵作用[3]。隨著全球健康意識的提高，人們對替代療法和天然產品的興趣日益增強，進一步擴大了藥用草本植物的應用范圍[4]、[5]。如今，它們不僅直接使用，還被用作提取生物活性化合物的來源，從而生產出植物藥、精油、香料、樹膠、樹脂、化妝品、染料和天然殺蟲劑[6]、[7]、[8]、[9]、[10]。這種廣泛的用途帶來了巨大的需求，形成了從地方到國際層面的多層次貿易網絡[11]、[12]。根據聯合國Comtrade數據庫的數據（
https://comtradeplus.un.org/ ），2020年至2023年間，歸類為HS代碼1211的藥用草本植物的全球貿易量持續增長，年增長率在6%到10%之間。2024年，藥用草本植物的進出口總量達到1,511千噸，貿易價值約為79.54億美元。與2023年相比，貿易量和價值分別增長了67%和60%。這一顯著增長凸顯了藥用草本植物產業的巨大潛力和光明前景。
隨著藥用草本植物貿易的全球化加速，質量控制和追溯成為關鍵問題[13]。這涉及準確識別產品品種、來源和制造過程[14]、[15]。消費者對產品安全和療效的期望不斷提高，進一步推動了行業透明度的需求[16]。因此，有必要加強對藥用草本植物生產和分銷的監督，并實施更嚴格的質量控制措施。
獨活（Atractylodes lancea (Thunb.) DC.（AL）和柴胡（Atractylodes chinensis (DC.) Koidz.（AC）是獨活根莖（Atractylodis rhizoma，簡稱AR） 的植物學來源，傳統上用于治療胃腸道疾病、夜盲癥和2019冠狀病毒病[17]、[18]。歷史上，江蘇省茅山地區生產的野生AL被公認為市場上質量最高的AR商品。環境和人為因素最近威脅到了野生AL資源，導致市場轉向以栽培產品為主。這些栽培產品主要產自江蘇、湖北和河南三個省份[19]、[20]、[21]。由于地區和生產方法的不同，AL的效果也有所差異。江蘇省茅山地區生產的野生AL因其卓越的質量和治療效果而受到歷代醫生的高度評價，消費者愿意支付更高的價格。不同來源和生產工藝的AL具有相似的特性，加之難以根據這些特征區分AL和AC產品，給市場監管和質量控制帶來了重大挑戰。因此，建立準確可靠的追溯方法對于確保AL產品質量和保護生產者的合法權益至關重要。
常用的AL質量控制分析技術包括氣相色譜-質譜（GC–MS）、高效液相色譜（HPLC）和超高效液相色譜（UPLC）[22]、[23]、[24]、[25]、[26]、[27]。一項研究利用HPLC測量了AL中的阿特拉基丁（atractylodin）、阿特拉基隆（attractylon）、β-歐德莫爾（β-eudesmol）和阿特拉基烯醇苷II（attractylenolide II），并確定了其來源[27]。我們之前的研究通過頂空氣相色譜-質譜（HS-GC-MS）和閃蒸氣相色譜電子鼻（flash GC e-nose）分析了揮發性代謝物，成功探索了識別AL類型、地理來源和制造過程的方法[28]。這些方法側重于檢測AL精油的化學特性，是有效的AL質量控制工具。
然而，必須認識到藥用草本植物的精油經常存在穩定性問題。生產和儲存過程中的光照、溫度和氧氣會顯著影響精油，通過光氧化、自氧化、異構化和光環加成等反應改變其化學組成[29]、[30]、[31]、[32]、[33]。這些變化會對質量控制產生負面影響[34]、[35]、[36]、[37]、[38]、[39]、[40]。因此，開發一種更可靠的方法來保證AL的質量控制和穩定性仍然十分必要。
穩定同位素和微量元素是藥用草本植物質量控制的可靠標志物[41]、[42]、[43]、[44]、[45]。在自然環境中，藥用草本植物不斷與周圍環境進行物質交換。草本植物中的碳穩定同位素組成主要反映光合作用，受溫度、海拔和產地的影響[46]，而氮穩定同位素組成主要與施肥方式相關[41]。AL商品通常在收獲后就地加工，包括去除、清洗和干燥根部；因此，在流通過程中不受光合作用和施肥的影響。因此，AL商品中的碳和氮同位素含量相對穩定，使其成為質量控制的潛在標志物。此外，草本植物的微量元素組成受環境和地質因素的影響，導致不同地區的微量元素含量存在顯著差異。這種變異性突顯了利用微量元素組成作為AL質量控制標志物的潛力[47]、[48]、[49]、[50]、[51]。穩定同位素和微量元素的聯合分析被廣泛用于確定各種草本植物的地理來源，如水稻[52]、藏紅花[44]、中國白菊花[45]和煙草[46]，并被全球公認為有效的來源追溯方法。徐等人利用電感耦合等離子體質譜（ICP–MS）分析了江蘇省Jurong、南京Lingshan Mountains、鎮江Nanshan Mountains以及河南省Xinyang地區的AL樣品中的20種微量元素濃度[53]。茅山地區AL中鈣（Ca）、銅（Cu）和鋅（Zn）含量較高，表明微量元素可作為AL追溯的潛在標志物。關于AL的穩定同位素的研究尚不充分。穩定同位素和微量元素分析的結合為AL追溯提供了一種有前景且可靠的方法。
此外，近紅外（NIR）光譜因其快速和無損的特性而被用于確定各種藥用草本植物的來源，包括三七（Panax notoginseng）、藏紅花（Saffron Flower）、山茱萸（Cornus officinalis）和人參[54]、[55]、[56]、[57]。姜和彭等人有效利用NIR確定了AR的來源[26]、[58]。然而，利用NIR探索AL的生產方式并徹底解決與其來源、產地和生產技術相關的追溯問題的研究仍然有限。多源數據融合技術有望整合多種數據源，從而增強互補性和協同效應，提高機器學習算法的全面性、準確性和可靠性[54]、[59]。然而，在AL來源追溯領域，尚缺乏通過融合多源數據（如穩定同位素、微量元素、風味成分和近紅外光譜）來建立來源追溯模型的研究報告。
為解決這一關鍵問題，本研究開發了一種新的多平臺分析和數據融合策略。我們采用了一系列技術，包括用于δ13 C和δ15 N分析的穩定同位素比質譜（IR-MS）、用于多元素分析的電感耦合等離子體質譜（ICP-MS）、用于揮發性成分和風味成分的頂空氣相色譜-質譜（HS-GC–MS）和閃蒸GC電子鼻，以及近紅外（NIR）光譜。除了通過化學計量學方法識別關鍵區分標志物外，我們還率先使用先進的機器學習算法整合了這些互補數據集。目標是構建一個高性能、統一的追溯模型，能夠準確區分AL的品種、地理來源和生產方式。本研究中建立的強大分析框架證明了多平臺數據融合策略在AL認證中的實用性和有效性。這種方法為解決藥用草本植物質量控制中的常見挑戰提供了新的途徑。
