《Diamond and Related Materials》：Janus zigzag graphene nanoribbons for spin caloritronics
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本研究通過密度泛函理論和相干輸運形式化方法，系統研究了Janus ZGNRs的電子、磁性和自旋熱電性能，揭示了其強自旋極化、可調帶隙和自旋半導體特性，為開發基于石墨烯的自旋熱電器件提供了理論依據。
埃爾哈姆·阿扎迪（Elham Azadi）| 魯霍拉·法爾加丹（Rouhollah Farghadan）
伊朗卡尚大學物理系，卡尚，87317-53153
摘要
最近，一類具有非對稱和拓撲邊界條件的之字形石墨烯納米帶（ZGNRs），即所謂的Janus ZGNRs，已經在實驗中實現（Song等人，2025年）。在這項工作中，我們利用密度泛函理論結合相干傳輸形式主義，系統研究了不同寬度和缺陷參數的Janus ZGNRs的電子、磁性和自旋依賴的熱電性質。研究結果表明，這些納米帶具有強的自旋極化、可調的帶隙以及自旋半導體行為，其特征是局域化的傳導和價態。值得注意的是，這些特性導致了一個巨大的自旋塞貝克系數，高達1490 μV/K?1，并且該系數隨化學勢的變化而略有變化。當在納米帶上施加熱梯度時，會出現不同的自旋依賴的熱電流和可調的閾值溫度。總體而言，Janus ZGNRs的自旋半導體性質，加上其結構不對稱性和拓撲邊緣配置，確保了在不同缺陷參數和帶寬下的穩定熱電性能，使它們成為基于石墨烯的自旋電子學和自旋熱電學器件的有希望的候選材料。
引言
石墨烯因其支持長距離相干自旋傳輸和表現出近鄰誘導的磁效應而受到廣泛關注，這兩者對于自旋電子學應用都至關重要[1]。在磁性二維鐵磁半導體（如GaMnAs[2]）和磁性薄膜[3]中，也廣泛報道了自旋依賴現象。在涉及石墨烯的自旋電子學研究中，石墨烯基結的自旋功能通常通過近鄰效應或與鐵磁電極的耦合來實現[1]、[4]、[5]、[6]、[7]、[8]。特別是，位于鐵磁電極之間的石墨烯結表現出明顯的自旋過濾行為，在Co–石墨烯–NiFe異質結構中通過近鄰效應產生了巨大的磁阻[4]、[5]。最近，石墨烯與二維鐵磁體CrGeTe之間的近鄰耦合實現了自旋注入和自旋霍爾效應的觀察[6]。
傳統的之字形石墨烯納米帶（ZGNRs）作為具有內在反鐵磁基態的一維結構，在原子精度合成時可以表現出半導體相[9]。已經提出了許多缺陷工程和拓撲策略來在ZGNRs中誘導凈磁化。例如，在納米帶的邊緣或內部引入由五邊形和八邊形碳環組成的線缺陷，可以驅動磁相向鐵磁有序轉變[10]、[11]。其他方法包括引入擴展的邊緣缺陷[12]、對相對邊緣施加應變[13]、[14]，以及摻雜非磁性原子（如氮或氫）在石墨烯框架內形成自旋鏈[15]、[16]。一般來說，具有工程化邊緣、施加應變或結構缺陷的石墨烯納米帶（GNRs）可以表現出內在磁性和自旋半導體行為。這些性質使得GNRs成為先進自旋熱電學器件的有希望的候選材料[12]、[13]、[14]。此外，據報道鐵磁ZGNRs表現出巨大的磁阻，突顯了它們在自旋電子學應用中的潛力。石墨烯及其衍生物（包括摻雜石墨烯和氧化石墨烯）也因其可調的電子結構和長的自旋相干長度而在自旋電子學、谷電子學和量子自旋泵浦領域引起了關注[17]、[18]、[19]。此外，基于氧化石墨烯的聚合物復合材料展示了多樣的熱性能和機械性能，以及優異的電磁干擾（EMI）屏蔽性能，進一步擴展了與石墨烯相關材料的多功能應用[20]、[21]、[22]。
Janus二維材料，包括石墨烯和過渡金屬硫屬化合物，由于其內在的垂直于平面的不對稱性和可調的界面性質，已成為一個快速發展的研究前沿[23]、[24]、[25]、[26]。已經提出了幾種制備Janus石墨烯的策略，使其在電子學、傳感器、表面活性劑和分離膜等領域具有多種應用[23]、[26]。最近，Song等人通過沿單一邊引入非對稱缺陷陣列，實驗實現了了一維Janus之字形石墨烯納米帶（JZGNRs）[27]。這種非對稱邊緣修飾引起了子晶格不平衡，符合Lieb定理，并穩定了鐵磁基態。相比之下，原始的ZGNRs處于反鐵磁相（m = 0）時表現出無自旋極化的自旋簡并半導體行為[27]、[28]。在具有非對稱之字形邊緣擴展或手性納米帶幾何形狀的系統中也預測了類似的邊緣誘導磁化[9]、[29]、[30]。同樣，具有工程化邊緣形態的石墨烯納米帶（如結合扶手椅和之字形段的Janus型末端或三角形突起）也對其可調的磁性和電子特性進行了系統研究[31]、[32]。
在這里，我們研究了同時表現出凈磁化和自旋半導體行為的JZGNRs的電子、磁性和自旋熱電性質。電子和磁結構使用密度泛函理論（DFT）進行分析，而自旋依賴的熱電性質則通過基于模式匹配方法的相干傳輸形式主義計算得出。由于JZGNRs的內在邊緣磁性，加上費米能級附近存在寬的、局域化的自旋依賴價帶和導帶，我們的結果預測了這一磁性系統中會出現巨大的自旋塞貝克效應和自旋極化的熱電流。
理論形式主義
實驗上，在Au基底上制備了由六個之字形鏈組成的窄ZGNRs[16]、[33]、[26]、[27]。在我們的模型中，JZGNRs由一個完美的之字形邊緣和一個缺陷邊緣構成，缺陷參數m表示缺失的苯環數量。因此，每個結構表示為(n, m)-JZGNR，其中n是完美之字形鏈的數量。代表性的幾何結構（包括(4, m = 1–4）如圖1所示。
所有JZGNR結構都
結果與討論
DFT計算揭示了不同的磁相：當m = 1和2時為鐵磁相，當m > 2時為亞鐵磁相[math>m > 2
結論
我們利用DFT結合相干傳輸形式主義研究了JZGNRs的電子、磁性和自旋依賴的熱電性質。我們的結果表明，帶邊緣的拓撲不對稱性誘導了自旋半導體行為，其特征是雙極化的局域化自旋態。這些局域態在幾何變化下保持穩定，并表現出穩健的能帶結構，從而在不同缺陷配置下實現了一致的熱電性能。
CRediT作者貢獻聲明
埃爾哈姆·阿扎迪（Elham Azadi）：撰寫——原始草稿、軟件開發、方法論、研究、形式分析、數據管理。魯霍拉·法爾加丹（Rouhollah Farghadan）：撰寫——審稿與編輯、可視化、驗證、監督、資源管理、項目協調、研究、資金獲取、概念化。
利益沖突聲明
作者聲明他們沒有已知的可能會影響本文所述工作的競爭性財務利益或個人關系。
