《Diamond and Related Materials》：Designing
β-BeO-type boron nitride nanoribbons for visible-range optoelectronic applications
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基于密度泛函理論（DFT）設(shè)計(jì)了β-BeO型BN納米帶（厚度2.86–15.67 ?），發(fā)現(xiàn)其帶隙隨厚度增加從1.68 eV到2.46 eV線性增長，位于可見光范圍，并驗(yàn)證了動(dòng)態(tài)穩(wěn)定性，具有高吸收率（10^4 cm?1可見光/10^6 cm?1紫外光）和優(yōu)異光學(xué)特性，適用于可見光光電器件和能源捕獲。
Bakhtiar Ul Haq|Se-Hun Kim|N. Ali|Aijaz Rasool Chaudhry|R. Ahmed|S. AlFaify|Adnan Ali
沙特阿拉伯阿爾科巴爾，穆罕默德·本·法赫德大學(xué)工程學(xué)院機(jī)械工程系，郵編31952
摘要
傳統(tǒng)的二維（2D）六方氮化硼（h-BN）是一種有價(jià)值的材料，但其寬的帶隙限制了其在可見光領(lǐng)域的應(yīng)用，因此需要尋找具有更窄帶隙的替代相。在這項(xiàng)基于密度泛函理論（DFT）的研究中，我們報(bào)道了一種新型的β-BeO型BN納米帶，其n堆疊（n = 1–4），表現(xiàn)出與厚度相關(guān)的窄帶隙，且這些帶隙位于可見光范圍內(nèi)。這些納米帶是通過在約15 GPa的壓力作用下，從纖鋅礦（w-BN）相轉(zhuǎn)變而來的。這些納米帶的聲子帶結(jié)構(gòu)中不存在虛頻，驗(yàn)證了它們的動(dòng)態(tài)穩(wěn)定性。我們計(jì)算了它們的帶結(jié)構(gòu)以研究其電子特性，結(jié)果表明β-BeO型BN納米帶具有間接帶隙。帶隙隨納米帶厚度的增加而幾乎線性增加，分別為2.86 ?時(shí)的1.68 eV，11.64 ?時(shí)的2.24 eV，以及15.67 ?時(shí)的2.46 eV。所設(shè)計(jì)的BN納米帶在可見光范圍內(nèi)具有強(qiáng)吸收能力（約10^4 cm^-1），在紫外范圍內(nèi)也有強(qiáng)吸收能力（約10^6 cm^-1），同時(shí)具有優(yōu)異的反射率和折射率。我們的研究結(jié)果表明，β-BeO型BN納米帶可用于可見光光電子學(xué)和能量收集應(yīng)用。
引言
在過去二十年里，隨著石墨烯的發(fā)現(xiàn)，人們對納米材料產(chǎn)生了極大的興趣。納米材料具有超高的表面積與體積比，以及出色的電荷傳輸能力和可調(diào)的電子帶結(jié)構(gòu)，這些特性使得它們備受關(guān)注[1],[2],[3],[4]。由于原子級厚度引起的量子限制效應(yīng)，納米材料展現(xiàn)出有趣的電子和光學(xué)特性。組成、堆疊順序或?qū)雍竦淖兓瘺Q定了納米材料的行為。因此，已經(jīng)報(bào)道了多種納米系統(tǒng)，包括鍺烯[5]、硅烯[5]、MXenes[6],[7]、石墨炔[8]、過渡金屬硫化物[9]、黑磷烯[10],[11]和h-BN[12]等。每種材料都表現(xiàn)出獨(dú)特的物理化學(xué)特性。這些材料在電化學(xué)儲(chǔ)能[13],[14]、催化過程[15],[16]、光子器件[17],[18],[19]、傳感技術(shù)[20],[21],[22],[23]以及熱電系統(tǒng)[24],[25],[26],[27],[28]等方面具有潛力。這些特性進(jìn)一步提升了它們在下一代技術(shù)中的重要性[29],[30],[31]。氮化硼在納米材料中尤為突出，因?yàn)樗哂袩岱�(wěn)定性和可調(diào)的電子特性[32],[33],[34]。然而，BN約5.955 eV的寬帶隙阻礙了其在可見光光電子學(xué)中的應(yīng)用。通過調(diào)整BN的帶隙至更窄的值，可以擴(kuò)展其應(yīng)用范圍。研究人員通過結(jié)構(gòu)工程和新穎多態(tài)體的開發(fā)來調(diào)節(jié)帶隙，從而調(diào)整材料的電子和光學(xué)特性。BN在塊狀結(jié)構(gòu)中呈現(xiàn)出多種晶體相[36]。六方BN具有與石墨相似的層狀結(jié)構(gòu)；立方BN具有類似鉆石的硬度；非晶BN則類似于無序碳。我們小組之前的計(jì)算工作發(fā)現(xiàn)了不同的結(jié)構(gòu)構(gòu)型，如5-5型、Li2O3型、MoC型和w型BN。這些相被證明具有與傳統(tǒng)h-BN相當(dāng)?shù)臒崃W(xué)穩(wěn)定性[37]。我們的發(fā)現(xiàn)以及其他研究都證實(shí)了BN的電子結(jié)構(gòu)依賴于其結(jié)構(gòu)排列[36],[37],[38]。例如，六方BN的帶隙為6.381 eV，w型BN為7.096 eV，5-5型為2.852 eV，Li2O3型為0.236 eV，MoC型為0.501 eV，而單層di-BN據(jù)報(bào)道具有1.62 eV的直接帶隙[38]。這些研究表明，BN的結(jié)構(gòu)幾何變化可以顯著改變其性質(zhì)。
這激發(fā)了我們設(shè)計(jì)和研究基于β-BeO晶體的新型BN納米帶，并通過基于DFT的計(jì)算評估它們的穩(wěn)定性和物理特性。在此過程中，首先通過施加外部壓力將w-BN轉(zhuǎn)化為β-BeO相。隨后，通過沿y軸堆疊這些納米帶，制備了n堆疊的β-BeO型BN納米帶（n = 1–4）。我們?nèi)嫜芯苛薆N納米帶厚度變化對其電子和光學(xué)特性的影響。我們的研究有望為BN納米帶提供基本的理解，并拓寬其在可見光光電子學(xué)和光伏器件中的潛在應(yīng)用。
計(jì)算細(xì)節(jié)
在本研究中，我們使用了WIEN2k計(jì)算軟件包[39]來研究BN納米帶的性質(zhì)。計(jì)算采用了DFT框架內(nèi)的可靠方法，即全勢線性化平面波（FP-LAPW）方法。該方法將晶體結(jié)構(gòu)劃分為兩個(gè)區(qū)域：(1) 以原子核為中心的不重疊的Muffin-Tin（MT）球體；(2) 這些球體之間的間隙區(qū)域。計(jì)算中使用了平面波基組。
設(shè)計(jì)β-BeO型BN納米帶
β-BeO型結(jié)構(gòu)屬于四方空間群P42/mmm（編號136），是一種高壓下的氧化鈹多態(tài)體，以其獨(dú)特的對稱性而著稱。β-BeO相在特定的壓力-溫度條件下表現(xiàn)出顯著的穩(wěn)定性。Zagorac等人的先前研究表明，ZnO中的β-BeO相在負(fù)壓下仍然穩(wěn)定，并且可以從w型相獲得。現(xiàn)有文獻(xiàn)和我們的先前結(jié)果進(jìn)一步表明...結(jié)論
我們報(bào)道了新型β-BeO型BN納米帶的電子和光學(xué)特性，這些納米帶適用于可見光光電子學(xué)和光伏應(yīng)用。采用基于DFT的第一性原理方法對BN納米帶的性質(zhì)進(jìn)行了設(shè)計(jì)和計(jì)算。通過分析這些納米帶的聲子帶色散，驗(yàn)證了它們的動(dòng)態(tài)穩(wěn)定性和可行性。
作者貢獻(xiàn)聲明
Bakhtiar Ul Haq：撰寫初稿、進(jìn)行研究、進(jìn)行概念構(gòu)思。Se-Hun Kim：撰寫、審稿與編輯、項(xiàng)目監(jiān)督、資金籌集。N. Ali：方法論設(shè)計(jì)、數(shù)據(jù)管理。Aijaz Rasool Chaudhry：數(shù)據(jù)驗(yàn)證。R. Ahmed：方法論設(shè)計(jì)、數(shù)據(jù)分析。S. AlFaify：數(shù)據(jù)可視化、資源協(xié)調(diào)。Adnan Ali：數(shù)據(jù)可視化、軟件開發(fā)。關(guān)于寫作過程中使用生成式AI和AI輔助技術(shù)的聲明
僅使用ChatGPT等AI輔助工具來提高語言表達(dá)的清晰度。所有數(shù)據(jù)分析、解釋和結(jié)論均為作者的原創(chuàng)工作。利益沖突聲明
所有作者聲明：- 該研究未曾發(fā)表過。
- 該研究未考慮在其他地方發(fā)表。
- 該研究的發(fā)表已獲得所有作者的同意。
- 如果被接受，未經(jīng)版權(quán)持有者的書面許可，該研究不會(huì)以相同的形式或任何其他語言（包括電子形式）在其他地方發(fā)表。
作者進(jìn)一步聲明，他們沒有已知的可能影響研究結(jié)果的財(cái)務(wù)利益或個(gè)人關(guān)系。
致謝
本研究得到了“Brain Pool計(jì)劃”（編號2022H1D3A2A02063677和RS-2025-25439996）以及“韓國國家研究基金會(huì)”（編號RS-2025-09592971）的支持。作者還感謝“巴基斯坦高等教育委員會(huì)”通過國家研究計(jì)劃（項(xiàng)目編號20-16683/NRPU/R&D/HEC/2021）對這項(xiàng)工作的支持。作者Aijaz Rasool Chaudhry感謝...
